【摘 要】
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随着化石能源的快速消耗,能源危机和环境污染等问题日趋严重,开发一种高效、清洁、可再生技术解决目前所面临的问题是一个巨大的挑战。近年来,由于操作简单、能耗低、无二次污染、效率高等特点,半导体光催化技术吸引了全球科研人员的目光。作为一种碳基材料,石墨相氮化碳（CN）由于其地球储量丰富、无毒、适当的带隙及良好的热和化学稳定性等优势被广泛应用在光催化领域。一般情况下,经过热处理含C、N前驱体（如三聚氰胺、
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随着化石能源的快速消耗,能源危机和环境污染等问题日趋严重,开发一种高效、清洁、可再生技术解决目前所面临的问题是一个巨大的挑战。近年来,由于操作简单、能耗低、无二次污染、效率高等特点,半导体光催化技术吸引了全球科研人员的目光。作为一种碳基材料,石墨相氮化碳（CN）由于其地球储量丰富、无毒、适当的带隙及良好的热和化学稳定性等优势被广泛应用在光催化领域。一般情况下,经过热处理含C、N前驱体（如三聚氰胺、尿素）得到的CN呈现为块体结构,其光生电子空穴重并率较高,比表面积较小,稳定性较差,可见光响应范围较窄,这严重限制了其在光催化领域中的实际应用。构造具有高效、稳定光催化性能的CN基光催化剂是近年来的研究热点。在本文中,我们基于纳米结构工程和能带工程设计并制备了具有不同纳米结构的CN基Z型,横向异质结构,系统研究了纳米结构和能带工程对CN光催化性能的影响。论文的主要研究内容如下:（1）基于纳米结构和能带工程理论,通过对CN的纳米结构和能带结构进行调控,制备了CN量子点/氧缺陷氧化锌纳米片（CNQDs/OV-Zn O）Z型异质结纳米材料,并对CNQDs纳米结构和能带性质衍变和光催化性能改性机理进行了深入的研究。交互作用力（如范德瓦尔斯力）使CNQDs更好的分散和稳定,最终量子点被锚定在半导体纳米片上（OV-Zn O）形成零维/二维（OD/2D）Z型异质结。研究表明,CNQDs/OV-Zn O Z型异质结对甲基蓝和双酚A的降解具有较高的光催化活性,其动力学常数分别为纯Zn O的11.4倍和32.5倍。通过紫外可见吸收光谱、光致发光、电化学阻抗谱和光电流等手段,验证了这种0D/2D Z型异质结能够有效地促进光生电子空穴的分离,拓宽Zn O的可见光响应范围,加速载流子传输。其增强的光催化活性可能是由于高效的Z型电荷分离、高度分散的0D CNQDs、2D OV-Zn O纳米片的配位以及它们之间的强耦合的协同作用。此外,利用2D纳米片构建的3D OV-Zn O花状结构,在回收过程中大大抑制了光催化剂的浸出和损失,保证了CNQDs/OV-Zn O的高循环使用能力。（2）通过简单的一步热处理三聚氰胺、三聚氰酸和贝塔环糊精超分子复合物制备了管状CN-碳量子点横向异质结（CN/C-Dots LHSs）,这种异质结是由超薄管状介孔氮化碳和碳量子点构成,其管壁厚度仅为8 nm左右。有趣的是,CN/C-Dots LHSs异质结构的结构拓扑可以通过调节超分子混合物体系中贝塔环糊精的含量有效地进行调节。获得的管状多孔LHSs几乎是完美的纳米管状结构,这种超薄介孔纳米管在增多活性位点同时由于高度的光吸收和散射还可以大大增强可见光捕获能力,除此之外还能缩短电子在催化剂表面的迁移距离促进电荷传输。与未经修饰的CN相比,超薄多孔CN/C-Dots LHSs纳米管展现出显著提高的可见光光催化产氢活性,在波长大于420 nm的可见光照射下其平均产氢效率达到了24760μmol h-1 g-1,这几乎是纯氮化碳的113倍,也是即今为止在纯氮化碳和非金属元素修饰氮化碳纳米管体系中报道的具有最强活性的催化剂。此外,CN/C-Dots LHSs纳米管也首次被证明为是一种优异的产氢,产氧电催化剂,相对于可逆氢电极（RHE）,在10 m A cm-2电流密度下,CN/C-Dots LHSs纳米管分别在0.5 M H2SO4和1 M KOH电解液中取得了415 m V和340 m V的过电位。这些结果可能为通过调整结构拓扑和异质结在不同能源和环境相关应用中构建高效催化剂提供深刻见解。
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