新型材料的合成、表征和性能的优化是材料科学研究的重要内容，对当今科学技术的发展提供了极其重要的基础。对光信息、光电子学和医疗健康等领域来讲，材料的光学性能、超快光动力学和三阶非线性光学性能对实际应用具有关键性的意义。金属有机物被视为是一种具有特殊性质的材料，例如金属酞菁，本论文通过实验和计算两方面对金属酞菁进行了研究。我们采用的实验研究手段包括吸收光谱、飞秒泵浦一探测、光克尔效应(OKE)和z—sc锄技术，而采用的计算方法则有Hartree-Fook(HF)、时间相关密度泛函理论(TD—DFT)、有限场理论(阡)和态求和(SOS)方法等。本论文说明了各种因素，如外围取代、中心取代、二聚化、多聚体连接等，对材料吸收谱、超快动力学和三阶光学非线性效应的影响。取得的主要创新性结果如下： 1．通过可见吸收谱的研究，探求了外围取代等对金属酞菁溶液吸收谱和薄膜吸收谱的影响。在金属酞菁制备成薄膜时，它们会趋向于形成规则排列的分子晶体，受分子间相互作用的影响，它的吸收带会红移。通过加入分子周边取代和中心取代，从而引入空间位阻效应使薄膜的结构变为非定形，表现在其吸收带的线宽变窄，红移变小。另外，由Hanree—F∞k(吓)优化金属酞菁的结构，可以明了中心离子、中心取代基等对分子结构的影响，而时间相关的密度泛函理论(TD-DFT)对激发态的计算则可模拟这些金属酞菁的吸收谱。 2．由超快动力学(飞秒泵浦一探测等实验)揭示的薄膜内的激子行为是双分子过程和单分子过程的结合，例如激子一激子湮灭和系间交叉过程。我们的研究结果表明：金属酞菁的不同结构对这些过程有明显的影响，通过分析超快动力学揭示了其中联系。在金属酞菁薄膜中，Frenkel激子和CT激子都有可能存在，并且表现不同的弛豫行为。这两种激子在一种基于势能曲线的模型上看，区别在于激发态电子是否能够跃过分子间势垒，而分子间距和激发光子能量决定了这个因素。正如分子间距可以通过引入外围取代基来控制，Frenkel激子和凹激子的主导地位也可以通过引入外围取代基来控制。通过HF方法优化正负离子等的结构和用TD—DFT计算激发态，模拟计算了Frenkel和CT激子的吸收谱，与实验数据的良好一致性证明了上述的模型。 3．材料的三阶光学非线性系数可以通过光学克尔(OKE)效应和z—scan等实验来研究，也可以通过有限场(FF)方法和态求和(SOS)方法来计算。通过这些研究，我们发现中心金属原子、二聚化等对酞菁分子的三阶光学非线性有很大的影响。特别地，发现对于同一族金属，带有越大金属原子的酞菁具有越大的三阶光学非线性系数，而相对论效应在其中也有贡献。通过0跹响应和泵浦一探测的直接对比可以发现电子云畸变和激发态对三阶光学非线性的贡献，多聚物连接的酞菁则发现有明显增强的电子云畸变效应。 总之，本课题利用实验和计算两方面研究了一类金属有机物——金属酞菁的光物理性质，所获得的结果对于人们深入理解金属有机分子晶体的电子结构和分子工程对材料光物理性质的影响有所帮助，对金属酞菁的广泛应用具有重要意义。