热电材料作为一种新型的能源材料,能够不依靠其他的介质实现热能和电能的相互转化,可以将热能直接转化为电能而备受关注。本文基于第一性原理和半经典玻尔兹曼输运理论,系统研究了 Mg2GexSn1-x(x=0.25,0.5,0.75)和 PbSxTe1-x(x=0.25,0.5,0.75)无序固溶体的晶体结构、电子结构和热电性能。主要结论如下:(1)基于特殊准随机结构方法构建了包含24个原子的Mg2GexSn1-x(x=0.25,0.5,0.75)无序固溶体结构,三种比例下的带隙值为0.35 eV-0.44 eV,并在此基础上研究了体系的电子结构和热电性质。计算结果表明当温度为800K,载流子浓度为3.28×1019cm-3时,n型Mg2Ge0.5Sn0.5由于具有较高的功率因子和较低的晶格热导率,热电优值ZT可达2.45,具有较低的晶格热导率的原因则主要是其具有较高的密度以及较低的光学模速度。(2)采用特殊准随机结构方法构建了包含32个原子的PbSxTe1-x(x=0.25,0.5,0.75)无序固溶体结构。结果表明,PbSxTe1-x(x=0.25,0.5,0.75)的带隙值随着x的增大而减小;与纯PbTe和PbS的热电性能相比,PbSxTe1-x固溶体的热电性能有了很大提高;p型PbSxTe1-x载流子有效质量要大于n型,这导致p型PbSxTe1-x具有更高的Seebeck值。当温度为800 K,载流子浓度为2.57×1019cm-3时,p型PbS0.75Te0.25固溶体的ZT值可达1.67。而对于n型PbS0.5Te0.5固溶体,当温度为800 K,载流子浓度为1.34X1019cm-3时,最大ZT值达到1.30。