【摘 要】
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如何提高目标产物的选择性是低碳烷烃选择氧化反应面临的重要问题之一。本文针对丙烷氧化脱氢制丙烯反应(ODHP),研究了碱金属的添加和制备方法对VOx/SBA-15催化剂的结构、氧化
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如何提高目标产物的选择性是低碳烷烃选择氧化反应面临的重要问题之一。本文针对丙烷氧化脱氢制丙烯反应(ODHP),研究了碱金属的添加和制备方法对VOx/SBA-15催化剂的结构、氧化还原性和酸碱性及ODHP性能的影响。结果如下:1)考察了碱金属的添加对具有单一活性中心(分立的VO4四面体)的VOx/SBA-15催化剂上丙烷氧化脱氢反应性能的影响,发现碱金属的加入可以显著改善丙烯的选择性。在相同的丙烷转化率时,丙烯选择性提高了~10%。Raman、H2-TPR、Py-IR、NH3-TPD等结果表明,少量(Cs/V≤0.05时)碱金属的加入,并未改变活性中心的结构及其可还原性能,但明显降低了催化剂表面酸量,尤其是B酸量,从而有利于产物丙烯的脱附,抑制了深度氧化产物COx的产生,提高了丙烯的选择性。2)采用原位镀饰法(in situ coating)一步合成VOx-SBA-15催化剂,运用该法制备的样品较好地保持了SBA-15的介孔结构。Raman光谱和H2-TPR等结果表明,与浸渍法制备的催化剂相比,原位镀饰法制备的催化剂具有较好的可还原性,能较好地实现VOx物种在载体上的分散,从而具有较好的丙烷氧化脱氢催化性能。
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