酞菁是一类重要的颜料/染料,同时作为功能材料被广泛应用于高密度光存储等领域,在非线性光学（NLO）领域也具有很好的应用前景。本文采用量子化学中的密度泛函理论、ZINDO和耦合微扰（CPHF）方法,对系列酞菁化合物进行了较系统的理论研究。主要工作有: 比较了量子化学半经验分子轨道、从头算HF和密度泛函B3LYP等十余种不同理论方法计算酞菁的结果,测试了不同方法的适用性。B3LYP/3—21G和B3LYP/LanL2DZ计算所得结果与B3LYP/6-311G^**料有很好的线性关系,而且计算所需时间和资源较少,因此分别被用于苯环和中心氢原子被其它基团或金属取代的系列酞菁化合物的计算。设计并研究探讨了近50个酞菁化合物的几何构型、电子结构、光谱性质和热力学性质。ZINDO和CPHF分别是计算激发态和NLO极化率的最常用方法之一,本文用ZINDO计算了部分化合物的激发态,得到了紫外可见光谱图,用CPHF/3—21G方法研究了近20个不同取代基和不同金属的酞菁化合物的NLO性质。 本文主要探讨了取代基的性质、被取代的位置以及中心金属对酞菁化合物分子几何构型、电子结构、光谱性质、热力学性质以及非线性光学性质的影响,获得了偶极矩μ、前线轨道能级差△E、电荷转移△Q与二阶非线性光学系数β_vec之间的规律性联系。