功能化聚苯乙烯微球制备及用于水溶液中铀酰离子高效去除研究

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铀是一种放射性元素,是核能和核武器的主要原料。它具有很长的半衰期、强化学毒性及高水平的环境迁移率,一旦造成环境污染,将直接威胁到人类的生命安全。另一方面,作为核燃料的主要原料之一,铀矿已经成为全球紧俏资源。陆地铀资源的短缺迫使人类从海洋中提取铀,因此设计并合成可用于铀元素分离与富集的新型材料变得尤为重要。功能高分子微球是一种新型功能材料,其表面的功能基团可以根据实际需要进行调节,已被广泛用于药物载体、重金属离子的检测与富集及生物分离等领域。本文针对水溶液中铀酰离子的高效去除,设计合成了两种不同的功能高分子微球,并分别进行了应用研究。  本文的具体研究内容如下:  (1)聚胺肟功能化聚苯乙烯纳米微球用于水溶液中铀酰离子的高效去除  本研究制备了一类新型聚胺肟功能化的聚苯乙烯微球,可用于水溶液中铀酰离子的高效去除。首先通过可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合合成了聚丙烯腈-b-聚苯乙烯嵌段共聚物,然后通过胺肟化反应得到聚胺肟-b-聚苯乙烯(PAO-b-PS)嵌段共聚物,并用NaOH溶液进行处理,随后洗涤至中性。再将这种两亲性嵌段共聚物作为乳化剂进行苯乙烯/二乙烯基苯的乳液聚合。通过改变乳化剂的浓度及调节嵌段共聚物中聚胺肟的链段长度,可以控制微球对于铀酰离子的吸附容量。该工作研究了吸附剂用量、pH值、温度、共存离子、吸附时间以及铀酰离子初始浓度对其吸附性能的影响。结果表明,吸附平衡时间为6 h,吸附过程符合二级动力学,最适pH值为6.5,最佳投料比为75 mg/L。通过朗格缪尔方程计算,得到聚合物微球的最大吸附量为246.91 mg/g。因此,这种聚胺肟功能化的聚苯乙烯微球可以作为新型吸附材料用于天然水体中铀酰离子的高效去除。  (2)表面带正电聚胺肟功能化聚苯乙烯微球吸附水溶液中铀酰离子研究  溶解在海水中的铀溶度很低,约为3.3μg/L,并且主要以碳酸铀酰负离子[UO2(CO3)3]4-的形态存在。本研究针对碳酸铀酰负离子[UO2(CO3)3]4-,以PAO-b-PS及(3-丙烯酰胺丙基)三甲基氯化铵(MAPTAC)为乳化剂,通过一锅法制备出表面带正电的聚胺肟功能化聚苯乙烯微球,通过调节PAO-b-PS和MAPTAC的比例,可以调控微球表面的配位基团数量及正电荷数。与表面不带正电的聚胺肟功能化聚苯乙烯微球相比,该吸附剂在吸附速率、吸附选择性及吸附容量上均有显著提高,且适用更接近海水的pH值,在海水提铀中具有广阔的应用前景。
其他文献
近年来,锂空气电池因具有比能量高、环境友好、价格低廉等突出优点而被广泛研究,但其充放电过电势大、库伦效率低、倍率性能差等缺点已严重阻碍其实用化进程。本文针对这些突出问题,从优化空气阴极结构、制备高分散阴极催化剂等方面开展了研究工作。采用水热法合成了球形、立方体、八面体和纳米棒等四种不同形貌和粒径的Co3O4催化剂,并以此为基础采用原位蔗糖碳化法制备了Co3O4/C空气阴极,应用于锂空气电池。结果表