【摘 要】
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环境污染治理和开发绿色可持续能源是当今时代的两大全球性挑战。太阳能作为一种用之不竭的能源被认为是人类应对能源危机的首要选择,开发用于收集太阳能的半导体材料以生产更清洁的燃料和解决环境问题成为了热门的研究方向。光催化分解水制氢是将不稳定和难储存的太阳能转化为稳定易用的化学能源,以达到绿色和可持续利用能源的目的。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为有机半导体催化剂因为具有合适的带隙和光吸收范围,在光催化领
【基金项目】
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国家自然科学基金（21673083）； 广东省自然科学基金项目（2017A030313090）； 广东省科技厅公益基金项目（2016A010104013）； 广东省高水平大学基金；
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环境污染治理和开发绿色可持续能源是当今时代的两大全球性挑战。太阳能作为一种用之不竭的能源被认为是人类应对能源危机的首要选择,开发用于收集太阳能的半导体材料以生产更清洁的燃料和解决环境问题成为了热门的研究方向。光催化分解水制氢是将不稳定和难储存的太阳能转化为稳定易用的化学能源,以达到绿色和可持续利用能源的目的。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为有机半导体催化剂因为具有合适的带隙和光吸收范围,在光催化领域得到了广泛的应用。不过,在光催化产氢过程中,g-C3N4仍存在还原反应电位过高、光生电子空穴的复合率高的问题。本论文通过制备廉价易得的几种过渡金属助催化剂对g-C3N4进行改性来提高光催化活性。通过XRD、SEM、TEM、XPS、BET、DRS、UV-vis等表征手段进行形貌和结构的分析,通过光催化产氢测试来比较光催化产氢的活性,结合PL、EIS、HER等测试推断得出g-C3N4基复合光催化剂光催化活性提高的可能机理。得到结果如下:（1）通过一步退火法制备的Cu@C纳米颗粒用作g-C3N4的助催化剂,用于光催化产氢。对于Cu@C/g-C3N4光催化材料,Cu@C纳米颗粒通过捕获由g-C3N4产生的光生电子来提高光生电子的转移效率,提高了Cu@C/g-C3N4的光催化制氢效率,Cu@C/g-C3N4的最佳光催化产氢效率(265.1μmol h-1)已经十分接近0.5%Pt/g-C3N4光催化剂,大约是纯g-C3N4的27倍。通过碳层对Cu纳米粒子的保护作用,在三乙醇胺溶液中进行12小时连续制氢稳定性试验,结果显示Cu@C/g-C3N4十分稳定。（2）首次将Fe3C@C纳米粒子作为光催化g-C3N4的助催化剂用于光催化制氢。用Fe3C@C纳米颗粒捕获g-C3N4产生的光生载流子,提高了光生电子和空穴的分离效率,从而提高了光催化活性,在可见光照射下的光催化产氢效率达到了272.1μmol g-1。同时,Fe3C@C纳米粒子的铁磁性质使Fe3C@C/g-C3N4光催化剂具有成本低、回收效率高等优点。在20小时的四个循环光催化产氢实验中,Fe3C@C/g-C3N4光催化剂表现出极为稳定和高效的制氢效率。（3）采用一步煅烧法制备了石墨碳包覆的Fe Cu合金纳米粒子。在最佳条件下,Fe Cu@C显著提高了g-C3N4的光催化活性,达到纯的g-C3N4的34倍左右。这也明显优于Fe@C/g-C3N4和Cu@C/g-C3N4样品的光催化活性。此外,石墨碳层还可以提高电子转移速率,防止Fe Cu纳米粒子被氧化或者化学腐蚀。（4）采用煅烧的方法得到了氮掺杂的碳层包覆Fe Ni（Fe Ni@NC）纳米粒子,将g-C3N4和Fe Ni@NC纳米粒子进行机械研磨,得到了Fe Ni@NC/g-C3N4样品,用?mg的样品进行光催化产氢实验,其最好的光催化产氢活性达到45μmol h-1,大约是g-C3N4的270倍。通过与对照组的光催化活性对比,得出了Fe Ni@NC/g-C3N4样品H2析出率较高的原因是Fe Ni合金内部二次转移后形成的较高电子密度导致的。同时,包覆了掺N石墨碳层能促进对光生电子的捕获和转移,提高合金的化学稳定性。本文首次将Cu@C、Fe3C@C、Fe Cu@C和Fe Ni@NC纳米颗粒作为活性中心用于g-C3N4的光催化产氢,通过提高光生电子和空穴的分离效率以及降低产氢过电位从而显著的提升了g-C3N4基复合光催化剂的析氢性能。同时提出了一种提高电子表面催化效率的新策略,合金纳米颗粒相较于金属单质作为助催化剂的优越性在于合金中存在的光生电子的二次转移的过程,在活性中心聚集电子数和能量更高,能够有效的提高半导体的光催化析氢活性。最后,在金属纳米颗粒表面包覆碳层的设计有效地提高合金的化学稳定性,同时碳层作为高速通道可以加速光生电子转移至活性位点参与表面反应。
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