单体稳定碳同位素示踪多氯联苯在鱼体内代谢转化的初步研究

来源 :中国科学院研究生院(广州地球化学研究所) | 被引量 : 4次 | 上传用户:qianlingyuyi
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单体稳定同位素技术(CSIA)是近二十年来发展起来的一项新技术,在环境领域被广泛用于有机污染物的源解析及微生物降解和修复过程的示踪研究。多氯联苯(PCBs)是一类典型的环境持久性污染物(POPs),具有持久性、高蓄积性、高毒性。目前,多氯联苯虽已被禁止生产和使用,但其在环境中的残留仍然受到广泛的关注,PCBs的生物转化是PCBs清除的一条重要途径。目前大量的研究报道了PCBs的环境及生物转化过程,但这些研究主要都是从代谢产物着手。由于生物代谢的复杂性,相关的代谢产物往往难以被检测到,因此需要发展一些新的技术手段去示踪这些代谢过程。鱼类是人体暴露PCBs的主要来源之一。相比于PCBs的微生物代谢研究,有关PCBs在鱼体内的代谢过程了解的并不是特别透彻。本论文以PCBs工业品、手性PCB单体为目标化合物,鲤鱼为研究对象,通过室内暴露实验,利用同系物组成变化、代谢产物检测以及手性PCBs的EF值分析等传统分析手段,结合PCB单体的同位素组成分析,研究目标化合物在鱼体内的生物转化过程,同时对鱼体内手性PCBs对映体选择性代谢转化过程进行了单体稳定碳同位素组成变化的验证和示踪。PCBs工业品暴露喂养鲤鱼的实验结果表明,PCB单体在肠道中的吸收效率随着单体中氯原子的取代数目的增加而降低。在使用Aroclor 1262暴露鲤鱼的代谢过程中,鱼体血清内有五种OH-PCBs代谢产物的检出,且其组成与之前电子垃圾污染区池塘中鲮鱼血清的研究结果类似,表明野生鱼体内的OH-PCBs主要来源于自身的生物代谢,而非从环境中富集而来。而在Aroclor 1262和Aroclor 1242的暴露过程中,均没有Me SO2-PCBs的检出,可能与鱼体内转化生成Me SO2-PCBs的能力较低有关。应用CSIA技术分析鲤鱼样品中PCB单体稳定碳同位素的组成发现,Aroclor 1262中PCB107/149,PCB 153/132,PCB 180/193,PCB 183和PCB 187以及Aroclor 1242中的PCB 5/8,PCB 18和PCB 20/33等单体的δ13C值与工业品中的δ13C值相比明显增高,而Aroclor 1262中PCB 141、PCB 151、PCB 174/181和PCB 177以及Aroclor 1242中的PCB 47/48、PCB 49、PCB 52及PCB 66则表现出明显的δ13C亏损。这些单体的稳定碳同位素组成的变化表明相关单体发生了明显的生物转化过程,而在代谢产物的检测过程中未发现有相对应的代谢产物,可能鱼体内还存在目前尚未明确的代谢反应过程。手性PCB单体喂养鲤鱼的实验中,通过代谢动力学分析表明,鱼体内存在PCBs的代谢转化过程。鱼体中PCB 91和PCB 95的EF值发生了显著变化,鱼体内选择性的代谢转化(+)-PCB 91和(–)-PCB 95;而PCB 132和PCB 149的EF值则保持不变。应用CSIA技术对手性PCB对映异构体的单体稳定碳同位素分析结果表明,手性PCB单体的δ13C值整体呈上升趋势,PCB 91、PCB 95、PCB 132和PCB 149的δ13C值与标样之间的差异具有显著性,表明在鱼体内存在生物代谢的过程。通过手性单体的EFs值与其对映异构体的δ13C值的分析发现,随着PCB 91 EF值的降低,(+)-CB 91的δ13C值呈上升趋势,而(–)-CB 91的δ13C值没有发生明显的变化,这与鱼体选择性的代谢(+)-CB 91的结论相一致。对于PCB 95,(+)-CB 95和(–)-CB 95的δ13C随着EF值的升高均呈上升的趋势,可能的原因是鱼体对两种异构体均发生了代谢作用,只是对(–)-CB 95的代谢能力较强,从而在鱼体内表现出对(+)-CB 95的选择性富集作用。对于PCB 132和PCB 149,实验过程中它们的(+)-对映体和(–)-对映体的δ13C值均有升高且变化值相当,说明鱼体对其两种对映体均发生了相当的代谢转化,即代谢转化不具有手性选择性。这是首次应用CSIA技术示踪鱼体内PCBs手性选择性代谢的报道。
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