烟碱(尼古丁)作为一种强烈的初始强化剂,它对人体的作用变化(吸烟者从反感→强化→依赖)是吸烟成瘾的关键因素,同时烟碱也是许多与吸烟相关疾病的致病因素。自从2001年,美国医学研究所发表了“净烟”报告,鼓励发展潜在有害物减少的产品(potential reduced-exposure products,PREPs)用于减少烟草对吸烟者特别是那些不能戒烟的消费者的危害。目前,各种各样的技术用于减少烟草及烟草制品中的有害物质。但是,许多低危害卷烟产品并没有得到稳健发展,其中一个重要原因就是其与传统卷烟在吸食品质上存在显著差异。多年以来,解决烟草及其制品“降低烟碱”与“吸食品质”的冲突问题一直是烟草研究人员及企业的研究方向和需求。本文建立了烟草有机酸非衍生化提取的三重四级杆气质联用(GC-Tri Q-MS)测定方法,及基于电子鼻和PLSR分析的烟草八种生物碱含量的数学预测模型,为烟叶的降低烟碱提质研究奠定基础。本文通过典型优、劣单料卷烟的对比分析,论证了典型低质烟叶(邵阳B2F)的主要缺陷;采用加料/酶解等生物醇化技术,建立了低质烟叶降低烟碱和提质的显著方法;并进一步研究了该方法实现卷烟感官显著改善的原因,同时找到了对烟气挥发性成分具有显著影响的烟叶成分;模拟卷烟燃吸过程,对处理烟叶在不同温度(300℃,600℃和900℃)下的裂解产物以及其热力学性质进行研究,进一步了解了烟气烟碱及各类型挥发性成分的主要形成途径,以及生物醇化技术实现卷烟降低烟碱提质的机制。本文主要研究内容如下:基于GC-Tri Q-MS,采用优化的SRM扫描模式,包括母子离子对和碰撞能参数的优化,对烟叶中20种有机酸进行测定,降低了背景干扰,提高了分析的选择性和准确度(回收率为80~111%,精密度RSD<10%)。该方法样品前处理采用非衍生化处理,提取过程简单,大大提高了工作效率。基于GC-Tri Q-MS的SIM扫描模式,对42种单料烤烟烟叶中的八种生物碱进行定量分析。结果显示,不同叶位间烟叶生物碱含量存在显著差异。电子鼻传感器的最大强度(INmax)和斜率(K)与烟叶生物碱含量呈显著相关。尼古丁预测模型的校准参数(R_cal=0.99,R2_cal=0.98)和验证参数(R_val=0.97,R2_val=0.94)表明,尼古丁预测模型被成功建立。通过未知样品验证,所建立预测模型对烟叶尼古丁含量的预测能力达96%。其它生物碱(除二烯烟碱)的预测模型也表现出较满意的预测效果。该结果证明电子鼻可以用于烟草生物碱水平快速监控。通过对典型优、劣单料烟叶化学成分和感官属性的方差分析及PLSR分析,找到了影响典型低质烟叶(邵阳B2F)质量的关键因素,主要包括:a,水溶性总糖和还原糖含量显著偏低;b,烟碱含量显著偏高,糖碱比例不协调;c,蛋白质含量偏高;d,感官表现为抽吸刺激大,杂气重,劲头大,烟气协调性不好。对烟叶关键组分与感官属性的相关性分析结果显示,葡萄糖、游离氨基酸(缬氨酸)、有机酸(异丁酸,丁酸,2-甲基丁酸等)显著贡献于感官香气属性,同时对增加卷烟的透发性和柔细度、降低刺激性、改善余味等具有显著效果(P<0.05);而总氨基酸、大部分高级脂肪酸对感官具有负面影响,该结果为后续针对低质烟叶(邵阳B2F)的降低烟碱和提质修饰研究提供指导方向。以邵阳B2F为研究对象,通过一系列酶解、加料等单因素试验,以及加料/酶解复合处理添加试验,经专家感官评定,选出对感官具有显著改善效果的处理方案,并对其进行常规化学成分、生物碱水平等综合评价,筛选出对降低烟碱和感官改善均具有显著效果的方案,即“葡萄糖+柠檬酸+肽”和“葡萄糖+酸性蛋白酶+柠檬酸+木聚糖酶”添加处理。同时考察了不同添加配方及处理工艺中的热处理温度(110℃和150℃)对卷烟感官品质、常规化学成分、氨基酸及生物碱组分的影响,分析发现,经加料/酶解处理后,烟叶中的总糖和还原糖含量显著增加(P<0.05),蛋白质、总植物碱及焦油显著减少(P<0.05);烟叶及烟气中生物碱含量显著降低(P<0.05)。与150℃热处理相比,110℃热处理工艺更易降低卷烟生物碱水平。对不同处理卷烟(TBs)主流烟气中的挥发性化合物进行GC-MS分析及保留指数定性,共鉴定出114种挥发性成分。通过PLSR分析发现,其中有41种成分对卷烟感官品质具有较大影响,研究发现,它们大多是卷烟烟气中具有特征香气的化合物;与加料处理(葡萄糖+柠檬酸+肽)相比,酶解处理(葡萄糖+酸性蛋白酶+柠檬酸+木聚糖酶)的卷烟烟气中表现出较多的香气成分;110℃热处理样品的烟气香气成分显著高于150℃热处理样品。进一步PLS1分析发现,在41种香气成分中,有22种成分对增加感官香气、改善谐调性、降低刺激性和杂气,降低劲头等作用中的一种或几种具有显著效果(P<0.05)。它们是加料/酶解处理方法显著改善卷烟感官品质的主要贡献者。通过对烟叶基础成分与烟气特征贡献成分的PLSR分析,发现主流烟气22种特征香气与烟叶中各氨基酸成分的游离氨基酸与对应总氨基酸比值(R-氨基酸)显著相关。烟叶中还原糖/水溶性总糖,及部分氨基酸如天冬氨酸,丙氨酸,苏氨酸及缬氨酸等中的一种或几种对大部分烟气特征香气成分具有显著贡献(P<0.05)。对烟叶中挥发性成分的GC-MS分析及保留指数定性,共鉴定出97种挥发性成分,其中有41种烟叶挥发性成分对主流烟气22种特征香气成分中的一种或几种具有显著贡献(P<0.05)。研究了不同处理卷烟主流烟气中酸性成分与感官属性的相关性,结果表明,主流烟气中的苯甲酸和2-呋喃甲酸与感官香气呈显著正相关(P<0.05);亚油酸可显著加剧卷烟的感官刺激性和杂气(P<0.05);丁酸、辛酸、癸酸对增加卷烟劲头,2-呋喃甲酸对降低卷烟劲头具有显著作用(P<0.05)。同时研究了烟气有机酸与烟叶有机酸的相关性,结果表明,卷烟烟气中的丙酸、戊酸、己酸、庚酸、癸酸等有机酸主要与烟叶中低分子有机酸(C2~C10)的挥发性显著相关(P<0.05);烟气中的乙酸、2-甲基丁酸、苯甲酸、2-呋喃甲酸等有机酸除了与烟叶中低分子有机酸的挥发性显著相关外,还与高级脂肪酸的降解显著相关(P<0.05)。研究了不同处理卷烟主流烟气生物碱、烟叶生物碱及感官属性之间的关系,结果显示,烟叶生物碱与主流烟气生物碱呈显著正相关(P<0.05);烟气及烟叶中大部分生物碱与感官香气和谐调性属性呈显著负相关(P<0.05),与感官刺激性、杂气及劲头属性呈显著正相关(P<0.05)。通过Py-GC/MS,研究了不同处理对烟叶裂解产物的影响,结果显示,烟气中的大部分挥发性化合物主要是源于卷烟燃吸时的燃烧区和裂解区,而烟碱主要源于蒸发区。加料/酶解处理可显著降低/减少裂解产物中的烟碱、肼、腈及稠环芳烃类等化合物的含量,显著增加酮类、酯类、酸类、呋喃类等化合物的含量(P<0.05)。卷烟加工过程中,热处理温度对烟叶的裂解产物具有显著影响(P<0.05)。在300℃和600℃裂解时,110℃热处理烟叶的烟碱含量及裂解产物总量显著低于80℃处理和150℃热处理烟叶(P<0.05)。不同处理对烟叶热力学性质的研究显示。与未处理烟叶相比,处理后,烟叶中的水分更容易进入烟气,这对卷烟的感官质量是有利的。酶解处理阻滞了烟叶成分的裂解和燃烧,减少了烟叶失重损失。适当的热处理(如110℃)有利于促进这种阻滞效果。