尿素溶液处理制备多级孔道ZSM-5分子筛及苯和甲醇烷基化催化性能

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yougboo
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
使用廉价易得的苯和甲醇生成附加值更高的二甲苯具有重要的实际和理论意义。ZSM-5分子筛因为具有独特的孔道结构,应用于多种烷基化反应中。普通ZSM-5分子筛催化苯及甲醇烷基化反应时,存在两个主要问题:副产物乙苯的生成和催化剂的稳定性较差。为此,需要对普通ZSM-5分子筛的结构和性质进行调变:通过减少强B酸中心的数量抑制甲醇生成烯烃的副反应,从而减少乙苯的生成;通过形成多级孔道结构延长催化剂的运行稳定性。本论文采用尿素溶液处理法对ZSM-5分子筛进行骨架脱硅,形成多级孔道结构。以SiO2/Al2O3=175的商业ZSM-5分子筛为原粉P,进行尿素溶液处理,获得样品UT,发现大量孔径集中分布于3-4 nm及7-8 nm的介孔,介孔孔容增加60%;同时强B酸中心的量略减少。采用ZnO改性进一步降低强B酸中心的量。将P,UT,5ZnO/P及5ZnO/UT四个样品用于催化苯和甲醇烷基化反应(苯:甲醇=1:1,温度400 ℃,常压,体积空速2 h-1),10 h内的反应结果显示,与原粉P相比,UT对苯的转化率略降低(44.6%vs 42.0%),副产物乙苯选择性略下降(9.2%vs 7.2%),二甲苯选择性略升高(26.9%vs 29.0%)。ZnO改性可明显降低乙苯选择性(5ZnO/P:2.3%;5ZnO/UT:0.46%)。5ZnO/UT在连续运行61 h后积碳量仅为0.9 wt%,表明尿素溶液处理结合ZnO改性,可明显提高催化剂的运行稳定性,连续运行170 h后,催化活性才出现明显下降的趋势。另外,本论文还考察了尿素溶液处理条件对ZSM-5分子筛的孔道结构和酸性质的影响,以及该方法对不同Si O2/Al2O3比ZSM-5分子筛的适用性。结果表明,对SiO2/Al2O3=175的ZSM-5分子筛,在尿素溶液浓度为5 wt%,用量为100 m L/g,回流温度,反应5 h的条件下,得到的多级孔道分子筛的介孔孔容最大,并且B/L值较小。采用该条件,处理SiO2/Al2O3=120,240,400及520的ZSM-5分子筛。结果表明:SiO2/Al2O3=400的ZSM-5分子筛,在尿素溶液处理后形成的介孔孔容最大。该多级孔道分子筛直接用作苯和甲醇烷基化的催化剂,结果表明:连续运行23 h后,未检测到积碳生成。说明尿素溶液处理形成的大量介孔,可明显减少积碳的生成,有利于提高催化剂的运行稳定性。
其他文献
近年来,随着云计算、高清电视、物联网的兴起,使得现有的光通信网络传输能力正面临着前所未有的挑战。相比于传统的波分复用网络,弹性光网络通过两种技术提高网络频谱资源利
随着农业的深入发展,农业的多功能性开发是众多专家学者研究的新领域。自产生以来在全球范围内引起了广泛的关注。同时,农业的多功能性开发被认为是未来农业供给侧改革的主要
当出现自然灾害、公共突发事件、大型群体事件、恐怖袭击时,传统的通信网络已经无法满足现场指挥调度的通信需求,及时的指挥救援对专网通信提出了更高的要求。因此,数字化、
多视点图像拼接技术是为了解决拍摄器材视角的局限性,不能直接拍摄得到360度大场景图像而提出的理论方法。多视点图像拼接现已广泛应用于航天航空、遥感图像测绘、医学图像分
集值优化问题是最优化理论及应用的研究热点之一.它被广泛应用于经济均衡,交通运输,最优控制,博弈论,以及军事决策等领域.在集值优化的研究中,由于存在多种不同形式的真有效
目的:利用慢病毒表达载体p CDH-CMV-MCS-EF1-copGFP来构建重组载体pCDH-CMV-HMGA2-EF1-copGFP,使得HMGA2在老年大鼠骨髓间充质干细胞(BMSCs)中高表达,从而观察HMGA2对老年大鼠B
随着数字图像编解码技术的日趋成熟和高速发展,具有更精细的图像分辨率和更高帧频的多媒体信息在生产生活中的应用越来越广泛,成为人们追求的热点。同时也是评判一个图像编解
基于现有技术规程评价存在一定的局限性,建成区内部的建设用地存在不同程度的低效用地问题,由于潜力大小未测定、可利用地分散、政策允许情况动态变化等因素,导致建设用地不
刷式密封作为先进的转子和静子间的动密封,对提高航空发动机的增压比、推力及燃油消耗率有着重要的作用。近年来,随着航空发动机逐渐向高参数方向发展,高压差下的刷丝颤振现
协作频谱感知作为认知无线电网络中频谱感知的一种重要的工作方式,在提高感知性能的同时,也面临着潜在恶意用户所导致的安全问题。恶意用户在向融合中心发送感知数据的过程中