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层状双金属氢氧化物(Layered doubled hydroxide,LDHs),因其层板金属阳离子及层间阴离子种类可调控、层板不同价态金属阳离子高度分散、比表面积高等结构特点,在催化、吸附、光电化学和生物医药等领域都具有优越的应用发展潜力。与此同时,LDHs材料的应用也急需解决一些短板,天然LDHs难以对疏水性化合物或者大分子有机物进行吸附去除,粉末状材料性质难以分离回收再利用。通过将LDHs与其他功能材料进行复合,不仅能提升LDHs的性能还能改善功能材料自身所存在的某些缺陷,制备得到的多功能复合材料有利于拓宽其实际应用。本文的研究重点主要集中于在传统LDHs材料的基础上,通过将其与功能性材料复合,开发LDHs基功能性复合材料,提高其在水环境吸附、光电催化等方面的应用价值。本论文的主要研究内容:1、钙系LDHs在水溶液中具有很好的溶解重构特性,通过有机阴离子的层间柱撑作用,合成有机-无机复合钙铝层状双氢氧化物(Ca/Al-DSLDH),并研究其在重金属离子溶液中的溶解重构行为。采用元素分析(EA)、X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等分析手段,以Ni(Ⅱ)溶液为模型污染物,对反应过程中Ca/Al DS-LDH的变化和最终残留物进行了分析。研究发现Ca/Al-DS LDH在金属离子溶液中,除了发生自溶解外对金属离子有很好的去除作用。对Ni(Ⅱ)的去除机理包括表面络合,同构取代和CaCO3吸附三部分。同时吸附产物的XRD图谱显示吸附后形成新的LDH相。因此,这项工作不仅为有机-无机复合钙铝层状双氢氧化物在金属离子溶液中的自溶行为提供了详细的了解,而且为水溶液中LDHs的制备提供了新的途径。2、利用LDHs的吸附性能,选用硅烷偶联剂3-(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(MPTS)修饰的镁铝层状双金属氢氧化物(Mg/Al-LDH)作为交联剂,制备了一系列新型温度响应纳米有机-无机复合智能凝胶PNIPAm-co-SiLDHs,解决了传统LDHs吸附剂难以回收再利用的问题。表面修饰后的层状双金属氢氧化物在水中能形成很好的分散,通过原位溶液聚合法,在保留层状双金属氢氧化物层状结构的基础上制备得到的智能复合水凝胶不仅具有独特的温度响应性能,同时对水体中的有机和无机阴离子都有较强的吸附与解吸附能力。这类复合智能水凝胶将在环境水体修复方面有着广泛的应用前景。3、利用LDHs在电催化中优良的析氧能力,首先通过在传统BiVO4表面上旋涂还原氧化石墨烯(rGO)纳米片和电沉积了镍铁层状双氢氧化物纳米片(NiFe-LDH)的方法,制备得到了无机-无机BiVO4/rGO/NiFe-LDH复合三元光阳极,改善了传统BiVO4光电极表面析氧动力学差,电子和空穴易复合和光电转化效率低的问题。通过理论和计算模拟证明了在BiVO4/rGO/NiFe-LDH光电阳极中的协同效应:rGO层状薄膜充当电子导体,由BiVO4上产生的电子可以通过rGO快速的转移出去抑制了 BiVO4表面上电子和空穴复合,并且可以帮助NiFe-LDH在较温和的电位下沉积在BiVO4表面。同时,NiFe-LDH作为水氧化催化剂可以加速从光电池到电解质的光生空穴的传输,以实现快速的水氧化反应。复合光电极的构建可能为高效且长期稳定的太阳能燃料光电极的设计提供灵感。4、为了进一步解决BiVO4光阳极光吸收效率和电荷分离效率低的问题,通过调控BiVCO4制备过程中前驱体BiOI膜厚度的方法得到了半透明的BiVCO4光阳极(t-BVO)。通过加入氮掺杂的石墨烯量子点(NGQDs)增加BiVO4进一步提高光电极的Jmax。通过表面负载Ni/Fe-LDH膜作为表面析氧共催化剂提高体系中电荷的传输效率。设计得到的新型无机-无机t-BVO/NGQDs/NiFe-LDH复合光电极拥有优秀的光电流密度及稳定性,为设计开发无偏压下光电化学分解水的高效光电极提供了新思路。