【摘 要】
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钙钛矿作为一种新型的发光材料,由于其具有色纯度高、量子产率高、发光颜色易调节和成本低廉等优点,近年来在发光二极管(LEDs)领域受到了广泛关注,被视为最有发展前景的发光层
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钙钛矿作为一种新型的发光材料,由于其具有色纯度高、量子产率高、发光颜色易调节和成本低廉等优点,近年来在发光二极管(LEDs)领域受到了广泛关注,被视为最有发展前景的发光层材料之一。在种类繁多的钙钛矿材料中,纯无机钙钛矿因其稳定性高、晶粒大小分布均匀等更具实际应用价值的特点受到了更多研究者的注意。但是,纯无机钙钛矿也存在着晶粒过大、薄膜表面缺陷密度高、荧光淬灭严重等问题,这些缺点阻碍了钙钛矿发光二极管(PeLEDs)器件效率的提升以及商业化进程。因此,在纯无机钙钛矿的基础上通过结构调控减小钙钛矿的晶粒尺寸、降低缺陷密度、提高辐射复合比例对于进一步提升PeLEDs的器件性能有着重要意义。基于上述思想,我们选择了两种合适的大尺寸阳离子配体对纯无机钙钛矿(CsPbBr3)进行结构调控,旨在通过控制晶粒生长方向、晶粒尺寸和提升薄膜表面覆盖率来改善薄膜表面状态,从而有效抑制激子非辐射复合,实现器件效率的提升。具体工作如下:(1)通过向CsPbBr3中掺入溴化苯甲胺(PMA-Br)作为大尺寸阳离子配体成功构建了准-二维量子阱结构钙钛矿。经过对引入配体前后钙钛矿薄膜的荧光发射光谱(PL)、荧光量子产率(PLQY)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、X-射线衍射光谱(XRD)、荧光寿命曲线(PL Lifetime)、原子力显微镜图像(AFM)等进行对比表征,详细证明了PMA-Br的引入可以有效构筑量子阱结构钙钛矿进而实现晶粒尺寸的减小,提升薄膜表面的覆盖率和辐射复合比例,最终实现器件性能的提升。这种方法为优化纯无机钙钛矿的薄膜形态以及器件表现提供了一种新的思路。(2)通过向CsPbBr3中引入一定比例的经过羧基修饰的大尺寸阳离子配体对羧基溴化苯甲胺(HOOC-PMA-Br)对纯无机钙钛矿的结构进行调控。利用羧基形成的氢键网络对钙钛矿晶粒生长的影响,在实现减小钙钛矿晶粒尺寸的同时成功保留了纯无机钙钛矿晶粒大小分布均匀的结构优势,最终得到了尺寸均匀的钙钛矿小晶粒。通过对薄膜性质与器件性能进行表征,证明了含羧基单元的配体HOOC-PMA-Br的引入可以有效提升钙钛矿晶粒在薄膜表面的覆盖率,进而获得性能更加优异的器件。这种利用特殊官能团引入分子间作用力来调控钙钛矿维度、晶粒生长以及光学性质的手段为优化钙钛矿薄膜表面形貌和提升PeLEDs器件性能进一步拓宽了思路。
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