论文部分内容阅读
在对当前磷化氢处理方法不足之处的研究基础上,将环境友好型的高级氧化技术应用于还原性废气污染物磷化氢的净化吸收研究中,分别开展了三维电极电化学工艺、铁碳微电解工艺、三维电极联合铁碳微电解复合工艺净化磷化氢的实验应用基础研究。本研究证明了三维电极电化学工艺与铁碳微电解工艺能够很好协同净化磷化氢,它不仅可以解决气体在液体环境中的停留时间问题,还有效充分利用了复合工艺所产生的大量的羟基自由基,使磷化氢气体得以有效去除。此外,电化学析氢反应还可以为生产过程中废气的实际应用提供有价值的副产物氢气。本研究在实验室条件的基础上根据复合工艺实验需要设计、制作了三维电极电化学协同铁碳微电解净化磷化氢的电化学反应装置,以还原性有毒有害废气磷化氢PH3为处理对象,通过控制不同的工艺参数分别对三种不同工艺净化磷化氢进行实验研究。主要研究结论如下:(1)三维电极电化学净化PH3实验研究钛基氧化钌为阳极,钛棒阴极,活性炭为粒子电极,采用电化学方法净化PH3,分别考察了电压、反应时间、电解质种类,活性炭用量等反应条件对磷化氢去除效率的影响。结果表明,钛基氧化钌作为阳极能够发生电催化反应有效产生强氧化性自由基净化磷化氛。添加活性炭颗粒不仅可以增长气体停留时间还可以有效提高电流效率,电解质溶液也可以提高溶液中离子迁移速率进而提高电流效率。(2)铁碳微电解-Fenton净化PH3实验研究在电化学净化磷化氢气体装置中,将活性炭粒子电极换为铁碳颗粒,以Na2SO4为电解质,调节pH保持在2-7,考察铁碳微电解对PH3净化影响。结果得出:铁碳微电解对磷化氢净化具有一定的效果,且随着H2O2的添加量增加,磷化氢的净化效率先升高后下降的现象。(3)三维电极联合铁碳微电解技术净化PH3实验研究将三维电极电化学液相净化磷化氢气体中的活性炭粒子电极换为铁碳颗粒,实现三维电极与铁碳微电解的联合技术。分别考察了不同电流、pH、氧含量、反应时间以及铁碳填料用量对PH3气体净化效率影响。结果表明:增大电流、氧含量以及温度在一定程度上都能够提高磷化氢的净化效率,但过高的电流会导致溶液中副反应的加剧,过量的氧气会抑制羟基自由基的生成,过高的温度不利于气液传质。气体流速对磷化氢净化效率影响最为明显,气体流速越低,停留时间越长,其净化效率越高。(4)三维电极联合铁碳微电解复合工艺净化磷化氢的机理研究通过对液相反应产物和粒子电极反应前后进行了电镜扫描(SEM),确定磷化氢气体可以被有效的氧化去除。对电解液进行了离子色谱分析和傅里叶红外光谱(FT-IR)分析确定了磷化氢能够被氧化生成磷酸,且复合工艺条件下生成的磷酸浓度明显高于单独三维电极电化学工艺和铁碳微电解工艺。