【摘 要】
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近些年,人类的生活需求不断提高,伴随着二氧化碳的排放量显著增大,给当下和未来的生活带来了困扰,甚至是灾难。所以将二氧化碳转化为有价值的化学品势在必行,其中甲烷化是最具前景的技术之一。用于甲烷化技术分为贵金属(钌、铑、钯等)以及以镍为代表的过渡金属等两类,贵金属价格高昂,而镍基催化剂价格低廉、活性优异等优点备受关注,在一些工业化的催化剂中更倾向于镍基催化剂。
负载型催化剂一直是催化领域研究的重点之一,对于载体的研究从未中断,新型材料的探索和追求物美价廉一直是科学家们的目标。石墨烯类材料一直是新材料
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近些年,人类的生活需求不断提高,伴随着二氧化碳的排放量显著增大,给当下和未来的生活带来了困扰,甚至是灾难。所以将二氧化碳转化为有价值的化学品势在必行,其中甲烷化是最具前景的技术之一。用于甲烷化技术分为贵金属(钌、铑、钯等)以及以镍为代表的过渡金属等两类,贵金属价格高昂,而镍基催化剂价格低廉、活性优异等优点备受关注,在一些工业化的催化剂中更倾向于镍基催化剂。
负载型催化剂一直是催化领域研究的重点之一,对于载体的研究从未中断,新型材料的探索和追求物美价廉一直是科学家们的目标。石墨烯类材料一直是新材料的代表,兼具比表面积大和热力学性能好等优点。四氧化三钴是具有特殊电子结构的金属氧化物材料,常作为催化剂载体,但其管状物的研究较少。因此,本文从以下两个方面进行研究。
1.用氧化石墨烯(GO)作为前驱体,通过水热法,在高温高压下自组装生成石墨烯气凝胶(GA),即具有大孔结构的三维石墨烯。再将石墨烯气凝胶负载金属镍,制得负载型催化剂。对催化剂进行SEM、TEM和活性测试(CO2加氢制甲烷)等表征,结果证明了石墨烯气凝胶的成功制备,且比石墨烯具有更好的催化活性。
2.使用钴盐为前驱体,水热法合成四氧化三钴,目的是生成其管状形貌的结构。通过SEM发现管状结构的四氧化三钴成功合成,并且形貌均一,具有良好的稳定性。然后采用浸渍法负载5%、10%、15%的Ni,制备得催化剂进行二氧化碳加氢的催化反应,结果表明10%Ni/Co3O4催化剂的转化率最高,且具有甲烷的高度选择性。而后改进了催化剂制备方法,使用同步法制备了含5%、10%、15%Ni的Ni-Co3O4催化剂,进行了二氧化碳加氢的反应,实验表面10%Ni-Co3O4催化剂对二氧化碳转化率最高,且比负载型催化剂的催化活性要好。
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