活性炭纤维/泡沫镍阴极的电化学工艺除藻效能与机制

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蓝藻爆发问题长期以来对饮用水安全造成了严重的影响。论文的研究对象为形成水华的主要藻种铜绿微囊藻,以钛基铂电极(Pt/Ti)为阳极,活性炭纤维/泡沫镍电极(ACF/Ni)为阴极,探究Pt/Ti-ACF/Ni-Fe2+电化学体系除藻的效能和机制。在探究Pt/Ti-ACF/Ni-Fe2+电化学体系除藻的效能实验中,考察了Fe2+浓度、电流密度、电极间距及初始pH对除藻效率的影响,确定其最优工况;在最优工况下,测定反应过程中的UV254以探究电解过程水中有机物的变化,测定OD620以探究电解过程对藻胆蛋白的影响,测定电解过程中的MC-LR浓度以探究MC-LR的降解规律。结果表明,Fe2+浓度在0至0.2 mmol/L存在最佳投加量0.05mmol/L;该体系除藻率随电流密度的增大而提高,随初始pH的降低而提高且pH适用范围较宽(39);极板间距在0.7cm至2.0cm范围内时对除藻效果的影响不明显。在电解的过程中,UV254先增大后降低,OD620持续降低,表明藻细胞被破坏并释放出胞内有机物,藻细胞光合作用系统功能受损。在电解的过程中,藻细胞破裂的同时胞内藻毒素MC-LR等物质会释放到胞外且得到进一步降解,总藻毒素MC-LR总体上不断被降解且在90min时达90%的去除率,胞外藻毒素MC-LR浓度在最大限值1.0μg/L以内波动。该体系对藻的去除过程符合一级动力学特征,R2为0.9852,速率常数k为0.1829。在研究Pt/Ti-ACF/Ni-Fe2+电化学体系除藻的机制中,基于不同电化学体系、羟基自由基(·OH)的分析、传统Fenton的对比实验、藻细胞和阴极材料的电镜扫描分析以及ACF的FTIR、比表面积、孔径分布等分析来探究其除藻机制。结果表明,论文在无供氧设施下,构建Pt/Ti-ACF/Ni-Fe2+部分非均相阴极电Fenton除藻体系,该体系除藻的主要机理是均相电Fenton和非均相电Fenton反应,同时伴随着电吸附、电絮凝及电气浮等综合作用。反应初始,阴极吸附位点充足,电吸附作用显著;随着吸附位点的逐渐饱和,电吸附作用在反应过程中间断性弱化,此时脱附的藻由于电气浮作用而漂浮于液面。传统Fenton的去除率较低,该体系电化学除藻能产生持续性芬顿氧化作用。该体系反应过程中的pH在电解前1min内迅速下降至3左右并保持恒定。藻细胞内溶物、初始投加的铁离子价态以及初始pH均对反应过程中的pH无明显影响。该体系pH适用范围较宽可能与Fe3+的水解、H2O2的分解副反应及非均相电Fenton作用有关。此外,电解对ACF的孔径分布、比表面积及孔容的影响较小,电解后ACF分子键上几乎不产生新的官能团,表面形态无明显变化,因此电极材料具有较好的稳定性和吸附性,可重复利用。论文为以ACF/Ni为阴极的电化学除藻技术提供了理论依据,提供了一种高效环保的电化学除藻技术,对于保障饮用水安全和处理蓝藻爆发问题具有科学意义。
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