【摘 要】
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环境污染问题已经成为人类可持续发展面临的一大挑战。作为一种清洁、廉价和可再生的能源,太阳能的开发成为解决环境问题的关键。半导体光催化技术可以将有机污染物完全降解
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环境污染问题已经成为人类可持续发展面临的一大挑战。作为一种清洁、廉价和可再生的能源,太阳能的开发成为解决环境问题的关键。半导体光催化技术可以将有机污染物完全降解为无毒的CO2和H2O,因此光催化技术将成为应对环境污染问题的重要手段之一。硫化铜作为一种禁带宽度较小的半导体材料,因其具有一定的催化活性、光致发光等特殊的物理、化学性能,在催化、太阳能电池、超导体、气敏传感器等领域有非常大的应用潜力。但是目前其合成方法以水热法、化学沉积法、声化学法和模板法等为主,这些合成方法,一般需要较高的反应温度、反应压力、较长的反应时间以及特定的反应装置,这些条件限制了纳米硫化铜在实际生产中的应用,因此寻找操作过程简便易行,反应条件温和,成本费用低的硫化铜纳米材料的制备方法非常重要。因此本文利用单辊甩带技术制备Ti-Cu系非晶薄带,以Ti-Cu系非晶薄带为基材,采用脱合金的方法制备纳米CuS复合催化剂。Ti-Cu系非晶薄带纯度高,成分分布相对均匀,没有晶体材料的位错、晶界等微观组织结构缺陷;同时Ti化学性质活泼,可以在后续脱合金过程中被完全腐蚀掉,形成均匀的多孔结构。而脱合金法由于其操作过程简单可控、生产成本低廉、制得的纳米级团簇结构具有比表面积大和形状规则等诸多优点,成为各国研究的热点。为了提高纯硫化铜的光催化活性,制备掺杂有钼、银、铁的硫化物的硫化铜复合光催化剂。利用XRD、EDS、SEM、TEM、XPS、BET、紫外可见分光光度计等分析测试手段,对催化剂的组织结构、微观形貌和光催化等性能进行分析和表征。首先研究了Ti-Cu-Mo非晶薄带中钼元素的添加对脱合金所制备的催化剂微观形貌及晶体结构的影响,其次探讨了催化剂表面元素的组成和不同纳米催化剂材料的光催化性能,最后研究了在钼原子比为3%的基础上加入原子比为1%-3%的银、铁对光催化剂的结构和性能的影响。实验结果表明,Ti-Cu-(Mo、Ag、Fe)系合金采用单辊甩带技术均可形成非晶合金。在15mol/L的浓硫酸中90℃反应48h后,Ti-Cu-Mo非晶薄带经过脱合金后主要生成CuS和MoS2;Ti-Cu-Mo-Ag非晶薄带经过脱合金后主要生成CuS,MoS2和Ag2S;Ti-Cu-Mo-Fe非晶薄带则生成CuS,MoS2,CuFeS2。Mo元素的加入,材料的形貌主要是大量纳米片构成的球形,加入Ag、Fe元素后,球状结构逐渐减少,纳米颗粒增加。利用上述制备的光催化剂进行光催化降解染料亚甲基蓝后发现,Ag3的光催化性能最好,Ag3在60min时光催化降解亚甲基蓝MB就可以达到99.8%左右。本文所制备的催化剂,经过多次重复试验后降解率仍然能达到90%以上,说明该催化剂具有良好的稳定性。
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