近年来，由于传统化石燃料价格的不断攀升以及温室效应所引发的日益严重的环境问题，世界各国逐渐意识到核能的重要性。随着福岛核事故的发生，如何安全、高效地使用核能成为了举世关注的话题。由于核燃料自身较强的辐射性及苛刻的实验条件限制，传统的“炒菜”式实验方法不适用于核燃料的研究。为了更加充分地利用已有的相图实验信息，可采取相图计算的方法，为核燃料的成分和组织设计提供重要的理论指导。　　本论文基于相图计算的CALPHAD方法，对部分铀、钚基核材料体系进行了热力学优化与计算，主要的研究工作如下:　　(1)系统地收集、整理和分析了Pu-X(X: La，Ni，Zn)、U-Ce和Cr-V各二元系的热力学信息和实验相图数据，利用CALPHAD方法，对各二元系相图进行了优化与计算，计算结果与实验信息取得了良好的一致性。同时，基于本研究组的研究积累，结合最新热力学性质的实验信息，对Pu-X(X: Cr，Ta，V)各二元系相图进行了热力学再优化与计算。　　(2)基于文献报道的U-Si-X(X: Fe，Mo，Nb，Ti)、U-Zr-X(X: Al，Nb)、Nb-Zr-Cr各三元系实验相图信息，利用CALPHAD方法，对各三元系相图进行了热力学优化与计算。计算结果与实验信息吻合良好。　　(3)基于各基础子二元系及子三元系的热力学参数，对U-Nb-Zr-Cr及Pu-Cr-Ta-V四元系合金相图进行了热力学计算，分析了微合金化对U-Nb和U-Zr合金中bcc相的稳定性的影响，为新型核燃料的合金设计提供重要的理论指导。