我国煤炭资源相对丰富,煤经合成气制甲醇技术成熟,已经实现超大规模工业生产。甲醇在分子筛催化作用下可以转化合成烃类产品（MTH）如汽油、烯烃和芳烃等产品,是煤高效清洁转化的重要选择之一,长期以来备受关注。具有MFI拓扑结构的ZSM-5,微孔有序,耐热稳定性高,且具备较强的酸性,在MTH反应中择形性能优异。微孔虽然赋予了ZSM-5优异的择形性能,但往往也容易限制产物分子的扩散,易产生积碳堵塞孔道导致失活。为此,对其进行介孔构建,缩短微孔孔道,减缓反应中分子的扩散限制,可提升催化剂稳定性,甚至能优化产物选择性。传统碱处理是ZSM-5构建介孔的简易常用方法,但脱硅过程不可控,且成孔以破坏分子筛骨架结构为代价,收率和结晶度较低。如何较高收率地获得介孔可调的高结晶度ZSM-5仍需研究。本工作选择含Al的纳米ZSM-5为母粉,利用含TPA⁺的碱溶液对其进行水热处理,基于其由外向内递减的Al分布梯度来控制内部硅的脱除位置和深度,液相环境中脱硅重结晶制备了介孔可控的ZSM-5催化剂。为增强液相水热环境下内部脱除硅组分在分子筛表面的生长,在少水汽环境下对纳米ZSM-5进行蒸汽辅助干凝胶固相转变,充分利用内部脱除的硅铝组分,促进了分子筛表面硅铝结构的形成。结合表征分析和活性评价,探究了孔结构和酸性质对甲醇制烃反应催化性能的影响。特别探讨了ZSM-5表面结构对甲醇芳构化反应稳定性和产品选择性的影响。结论如下:（1）调控ZSM-5脱硅重结晶过程时液相中TPA⁺和OH^-的相对添加量发现,TPA⁺对分子筛外表面的保护与OH^-对其内部硅的破坏共同作用于介孔的形成。TPAOH溶液浓度由0.1 M提高到0.7 M时,表面保护程度的加大和碱性的增强,促进了介孔的均匀形成。分子筛首先形成空心结构,而后壳层逐步形成介孔但空心变小,最后体相形成丰富的均匀介孔。而保持溶液OH^-不变,增加TPA⁺加强了分子筛外表面的保护,分子筛壳层成孔难度加大,仅形成空心结构或空心包覆结构。脱硅重结晶过程改变了分子筛的酸性质。低浓度TPAOH溶液更倾向于破坏骨架硅铝结构,使部分骨架铝转变为非骨架铝,强酸位转变为弱酸位。增加TPAOH浓度,表面保护程度加大,抑制脱硅的同时,也促进了脱除硅铝物种重新嵌入骨架形成新的酸位,使ZSM-5酸性得到恢复,甚至增强。MTA反应性能结果显示,强酸位点作为MTA反应的活性位点,反应寿命随着酸性的增强而延长。但酸性过强,易发生积碳而降低催化稳定性。脱硅重结晶制备的催化剂,因具有较大外比表面积和适宜酸性,在430 ^oC,0.5 MPa,10 h^-1反应条件下,催化寿命达188h,是原粉ZSM-5的1.5倍。（2）为增强ZSM-5内部脱除硅组分在分子筛表面的生长,以含TPA⁺的碱溶液处理纳米ZSM-5制得干凝胶,然后在少水环境下进行蒸汽辅助固相转化。结果显示,分子筛内部富硅组分脱除形成空心的同时,脱除的组分也能在ZSM-5表面继续生长,获得了高结晶度的包覆结构多级孔ZSM-5。分子筛体相脱硅增加了铝含量,使酸量明显提升。内部硅铝组分在外表面的生长得到的表面结构仍相对富铝,外围的小尺寸ZSM-5颗粒酸性仍较强。该特殊结构多级孔ZSM-5催化甲醇制芳烃时,大外比表面提升了催化剂的抗积碳能力,提升了反应稳定性。对比实验显示,该多级孔ZSM-5外围较强酸性的超小纳米ZSM-5颗粒会加强烯烃循环,使得丙烯选择性提升,并进一步在临近的酸位上发生芳构化,促进了芳烃的生成,液烃中芳烃选择性达到80.1%,远高于传统液相法的56.2%,实现了催化稳定性和芳烃选择性的同步提升。