【摘 要】
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近年来,过渡金属催化的偶联反应已经成为化学合成中的一个高效手段,在这个领域中,直接的C-H键的活化成为构建新的C-C键或者C-X键中最有效、最环保的方式之一。过去的几十年里,Rh催化的C-H键活化由于其多样性和Rh催化剂的广泛使用,使得它受到了广泛关注。Cp*Rh是一种应用广泛的催化剂,与其有关的研究已被大量报道。目前为充分发挥其价值,需要我们探索其他更多新的导向基团、新的偶联试剂、更为温和的反应
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近年来,过渡金属催化的偶联反应已经成为化学合成中的一个高效手段,在这个领域中,直接的C-H键的活化成为构建新的C-C键或者C-X键中最有效、最环保的方式之一。过去的几十年里,Rh催化的C-H键活化由于其多样性和Rh催化剂的广泛使用,使得它受到了广泛关注。Cp*Rh是一种应用广泛的催化剂,与其有关的研究已被大量报道。目前为充分发挥其价值,需要我们探索其他更多新的导向基团、新的偶联试剂、更为温和的反应条件,来应用于天然产物、药品或农用化学品的合成。本文以Cp*Rh为催化剂,分别发展了以氯代亚胺为导向和以噁唑酮为导向催化碳氢键活化,合成环状化合物。主要内容包括:第一章:Rh(Ⅲ)催化C-H键活化以及环状化合物合成的研究背景;第二章:发展了一种以氯代亚胺为导向基,在[RhCp*(CH3CN)3](SbF6)2催化条件下,加入适当量的碱、氧化剂、合适的溶剂,以炔烃为偶联试剂,来合成异喹啉类及其衍生物。广泛的底物适用性,为我们合成了带有不同取代基的异喹啉类化合物,为药物合成带来了较大的价值。第三章:发展了一种以噁唑酮为导向基,在[Cp*RhC12]2催化条件下,加入适当量的碱、氧化剂、合适的溶剂,以炔烃为偶联试剂,来合成螺环类化合物。此反应同样具有广泛的底物适用性,为我们合成了带有不同取代基的螺环类化合物。
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