基于金属纳米颗粒局域表面等离激元效应增强白光LED降频转换效率的研究

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近年来,金属纳米技术和制备工艺飞速发展,表面等离激元(SPPs)再次掀起研究热潮。利用局域表面等离激元(LSPs)共振效应增强电致发光器件(LEDs)的整体性能具有巨大的潜能。目前市场上的白光LEDs主要是利用短波长Ⅲ-Ⅴ族氮化物LEDs激发荧光粉得到。由于荧光粉降频转换过程存在多种能量损失机制,导致其平均转换效率只有150 lm/W左右,远远低于理论最高值350 lm/W。与传统的荧光粉比较,利用LED+发光聚合物通过降频转换得到白光LEDs的途径的一个主要优势是可以通过无机、有机之间的非辐射能量转移实现比常规光吸收再发射过程更高的转换效率,但是在实际的器件中很难实现这种短程的能量转移过程。本论文提出一个独特的氮化物多量子阱LED/Ag纳米颗粒/有机发光聚合物(F8BT)的混合结构,利用纳米颗粒上局域表面等离激元场的较大穿透深度,将相距较远的多量子阱和有机分子耦合相连。LSP介导的从多量子阱到F8BT的快速非辐射能量转移过程将有效地增强多量子阱的发光效率和聚合物的吸收效率,从而实现高效的降频转换。主要工作归纳为以下四个部分:首先,基于Mie理论,数值计算金属纳米颗粒的电磁散射吸收效率,研究球形金属纳米颗粒的材料、尺寸、边界以及周围媒质材料的介电常数对局域表面等离激元共振强度和波长的影响。计算结果表明LSPs的共振强度和共振峰的位置以及共振波长与球形金属纳米颗粒的材料成分、颗粒尺寸、边界效应和周围介质环境有着密切的联系。通过改变这四个参数可以对LSPs共振进行调控,获得最佳的散射效率和相对较小的吸收损耗。其次,当Ag纳米颗粒置于Ga N媒质中时,可基于Mie理论求解其产生的表面等离激元的散射和消光效应。由于SPP的共振强度与颗粒的尺寸相关,故改变颗粒大小可移动共振峰位。计算发现直径13 nm的Ag纳米球对应的SPP共振峰位于纯蓝光470 nm,因此可实现与蓝光量子阱的强耦合及其之间的能量转移。然后,简化器件结构为Ga N-Ag-F8BT模型,运用CST仿真软件模拟Ag纳米颗粒发生SPP共振时的近场增强效应以及SPP的介入对光能量在Ga N/F8BT两种媒质中的分布的影响。仿真结果显示:Ag纳米球发生SPP共振时对周围媒质的电场增强效果明显;对比没有放置Ag纳米颗粒的模型、单一颗粒模型以及3×3周期颗粒模型三者发现,由于Ag纳米球LSPs的介导,光能量被大部分散射到介电常数较小的F8BT中。当纳米球之间的间距为8 nm时,光散射到F8BT层中的程度最大,其比例为68%。因而可以极大地增强F8BT的能量吸收和发光效率。最后,由于理论计算得到的13 nm的Ag纳米颗粒很难通过简单的微加工得到,所以制备了合适的Ag-Au合金纳米球来替代。随后在蓝光In Ga N/Ga N LED芯片上成功制备了蓝光LED/Ag/F8BT混合结构,得了高质量的白光发射,并测得光激发导致的降频转换效率为18%,该结果与普通黄光荧光粉的转换效率相比有明显提高。
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