【摘 要】
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PAHs是一类持久性有机污染物,主要来源于各种燃烧过程的大气排放,在大气中广泛存在。大气干湿沉降是其主要去除方式。为探究昌平区大气PAHs干湿沉降特征及沉降机制,本文于2019年1月至11月在昌平城区分别采集大气干、湿沉降样品,采用正交试验建立水溶态PAHs提取方法,采用气相色谱/质谱联用仪（GC/MS）对样品中16种优控PAHs进行测定,分析PAHs干湿沉降通量、化学组成及环数分布,并运用相关分
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PAHs是一类持久性有机污染物,主要来源于各种燃烧过程的大气排放,在大气中广泛存在。大气干湿沉降是其主要去除方式。为探究昌平区大气PAHs干湿沉降特征及沉降机制,本文于2019年1月至11月在昌平城区分别采集大气干、湿沉降样品,采用正交试验建立水溶态PAHs提取方法,采用气相色谱/质谱联用仪（GC/MS）对样品中16种优控PAHs进行测定,分析PAHs干湿沉降通量、化学组成及环数分布,并运用相关分析,探究气象因素、空气质量等因素对PAHs沉降通量的影响,得出结论如下:（1）通过正交试验极差分析,确定实验方案为每250 m L水样,以10 m L二氯甲烷为萃取剂,液-液萃取10 min,可获得最高的PAHs回收率。（2）15种PAHs干沉降通量为2.20μg/m2/d,冬季最高,夏季最低,呈现交通区>文教-居住-商业混合区>农业区的特征。干沉降样品的优势物为PHE、FLUA。三教（SJ）和果园（GY）采样点2～3环PAHs占比最大;体育馆（TYG）采样点4环所占比重最高。15种PAHs湿沉降通量为20.11μg/m2/d,约为干沉降通量的9倍。湿沉降中优势PAHs为PHE、FLUA、PYR。湿沉降中5～6环比重高于干沉降,说明大气湿沉降过程对颗粒物（尤其是细颗粒物）的冲刷效果要高于颗粒物的自然干沉降过程。在干、湿沉降样品中,水溶态PAHs沉降通量均高于颗粒态PAHs沉降通量。（3）15种PAHs在降水中总浓度为1276 ng/L,最大值和最小值分别出现在12月和7月,分别对应着降水量的最小值和最大值。（4）2019年昌平区城北街道约有23.9 kg的PAHs沉降至地表,其中12.9 kg的PAHs以干沉降形式沉降至地表,约有11.0 kg的PAHs以湿沉降的形式沉降至地表。湿沉降频率低,但沉降通量高,在降水中PAHs浓度大,且对附着在颗粒物上的高环数PAHs去除效果好,因此是昌平区大气PAHs沉降的重要方式,也是地表水体PAHs的重要来源。（5）水溶态PAHs干沉降通量与大气中CO、SO2浓度均呈显著正相关关系,指示大气干沉降中的气态PAHs主要来源于燃料尤其是燃煤源的不完全燃烧过程。颗粒态PAHs沉降通量与大气中PM2.5及PM2.5-10具有显著相关性,说明大气颗粒物中PAHs浓度和粒径都会显著影响颗粒态PAHs沉降通量。在大气PAHs的污染控制中可考虑与SO2、CO及颗粒物的协同控制。温度（T）、相对湿度（RH）和风速（WS）与PAHs干沉降通量均存在相关关系。这些因素会影响大气中PAHs的浓度或沉降速率,进而影响PAHs干沉降通量。回归分析显示,在这些因素中,相对湿度（RH）和风速（WS）对PAHs干沉降通量的影响最大,其次是SO2浓度、温度（T）、PM2.5浓度,影响最小的是CO浓度。（6）后向轨迹研究显示,发源于内蒙古中西部地区的污染气团,可能携带大量PAHs,增加了昌平大气中PAHs浓度,且较高的风速增加了PAHs沉降速率,进而影响PAHs干沉降通量。（7）颗粒态PAHs湿沉降通量与降水强度呈显著正相关性,证明强降雨能将更多的颗粒物及附着的PAHs冲刷至地表,提高大气颗粒物中PAHs湿沉降速率。
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