油脂中叔丁基对苯二酚(TBHQ)的热损耗机理及其与蛋白质作用的光谱学研究

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本文主要研究了加热条件下不同酸价和游离脂肪酸种类对大豆油中TBHQ和BHT损耗的影响及其相应的机理;建立了一种能同时准确定量检测油脂储藏过程中TBHQ和TQ含量的正相HPLC法;通过光谱学研究了TBHQ、BHT、TQ与牛血清蛋白之间的相互作用。通过烘箱加热实验研究了酸价及脂肪酸种类对大豆油中TBHQ和BHT损耗的影响,结果表明:随着加热温度的升高以及加热时间的延长,TBHQ和BHT的损耗增加;在120℃和180℃加热条件下,酸价越高,TBHQ的损耗越多;脂肪酸种类对TBHQ的损耗有显著影响;酸价和脂肪酸种类对BHT的损耗没有影响。通过HPLC、LC/MS、TLC、NMR等手段验证了加热条件下酸价引起大豆油中TBHQ损耗增加的原因是TBHQ的4位羟基和游离脂肪酸在大豆油中发生了酯化反应,并对其形成机理进行了推测。反相HPLC法适合用于油脂中TBHQ的定性、定量分析,前处理较为简单、分析时间较短、检测的准确度较高、精密度较小、重复性较好;然而,TQ在用反相HPLC法检测时会被流动相中的还原氢[H]还原生成TBHQ,从而无法准确测定油脂中TQ的含量。因此,反相HPLC法不能用于油脂中TQ的准确定量测定。本文建立了一种正相HPLC法来同时准确检测油脂中TBHQ和TQ的含量。TBHQ和TQ通过甲醇提取,经正相HPLC分离分析检测。在0.10~500.00μg/mL范围内线性关系良好(R2>0.9999);TBHQ和TQ的检出限、定量限分别为0.30、0.91μg/mL和0.10、0.30μg/mL;在豆油中加标回收率分别为98.92-102.34%、96.28-100.58%,其RSD分别小于0.38%、1.71%;在猪油中加标回收率分别为96.11-99.42%、98.83-99.24%,其RSD分别小于2.06%、3.58%;在豆油中TBHQ+TQ的回收率为97.83-98.72%,其RSD小于0.96%;在猪油中TBHQ+TQ的回收率为96.93-99.30%,其RSD小于2.25%。该方法前处理简单、检测灵敏度较高、重现性好,能够对油脂储藏过程中TBHQ和TQ含量进行准确测量,也可用来预测油脂中TBHQ的原始添加量。模拟人体生理pH=7.40条件下,通过紫外分光光度法发现BSA与TBHQ、BHT和TQ之间发生了相互作用并且形成了新的聚合体;通过荧光光度法发现BSA与TBHQ、BHT和TQ之间会发生荧光猝灭,猝灭类型为静态猝灭,形成的配合物结合较为牢固,结合位点数为1,ΔH<0、ΔS>0、ΔG<0说明主要作用力为氢键和疏水作用力,此过程是自发进行的。
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