【摘 要】
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血液是人体内最重要的组成成分,其中储存着许多人体健康信息。因此,血液检测常常用于疾病的早期诊断。碳量子点(Carbon quantum dots,CQDs)是近年来发展起来的一类粒径通常小于10 nm的新型零维碳纳米材料,具有稳定且可调控的荧光特性、低毒性、良好的生物相容性、易于大规模合成和功能化修饰等优点,其作为荧光探针在血液检测等生命科学领域展现出了十分重要的应用价值。近年来,开发和利用绿色天
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血液是人体内最重要的组成成分,其中储存着许多人体健康信息。因此,血液检测常常用于疾病的早期诊断。碳量子点(Carbon quantum dots,CQDs)是近年来发展起来的一类粒径通常小于10 nm的新型零维碳纳米材料,具有稳定且可调控的荧光特性、低毒性、良好的生物相容性、易于大规模合成和功能化修饰等优点,其作为荧光探针在血液检测等生命科学领域展现出了十分重要的应用价值。近年来,开发和利用绿色天然的生物质原料作为制备碳量子点的初始碳源,不仅能够有效降低原材料的成本,还可以将低价值的废弃资源转化为高价值的碳纳米材料。同时,制备出的“绿色”碳量子点既具有优异的光学性能,而且具备良好的生物相容性,在生物检测中受到了广泛关注。本论文选用不同的天然生物原料作为碳源前驱体,通过一步水热法制备出了两种性能优良的生物质碳量子点,并且对合成的荧光碳点进行元素掺杂以提高碳量子点的荧光性能和传感能力,最后将两种生物质碳量子点作为荧光探针分别应用于Fe3+和半胱氨酸的高灵敏检测,具体研究内容如下:1、以自然界中储量丰富的竹茎为碳源,乙二胺为氮掺杂剂,采用一步水热法合成出具有强蓝色荧光的氮掺杂碳量子点(NCQDs),量子产率高达20.02%。利用TEM、XRD、XPS、FT-IR、UV-vis、FL等表征手段对所制备的NCQDs的光学和物理化学性质等进行了分析研究,证实了NCQDs具备良好的分散性和水溶性、激发波长依赖的光致发光特性和对极端酸碱度、高离子强度的优异稳定性。观察到Fe3+离子的存在可导致NCQDs强烈的荧光猝灭,基于此现象实现了对Fe3+离子的选择性和灵敏性检测,线性检测范围为0.01-10μM(R2=0.9910),检测限低至0.486μM。将该方法应用于人体血清样品中Fe3+的检测,得到回收率和精密度(RSD)范围分别为85.90%-112.60%和0.95%-2.92%。2、采用食品废弃物豆渣为碳源和氮源,氯化钴为修饰试剂,通过水热法合成出发蓝色荧光的钴掺杂碳量子点(Co-CDs),其平均粒径为2.75 nm,量子产率(QY)约为7.6%。通过多种表征手段对Co-CDs的结构性能和光学性能进行分析,结果表明所得Co-CDs具有较好的水溶性、激发波长依赖性、pH稳定性等。基于Cys的加入可以使Co-CDs的荧光特异性地被抑制,实现了针对Cys的灵敏性检测探针的开发。这种新构建的荧光探针在0.1-10μM范围内显示出与Cys良好的线性相关性,检测限为0.653μM,且成功应用于检测人血清样品中的Cys,具有高选择性、高灵敏度、方便快捷、低成本等优点,同时实现了豆渣的综合利用,显示出巨大的经济和环境效益。
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