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四氮唑类物质在医药、阻蚀剂、农业、炸药、材料科学及影像技术、配位化学中均有十分广泛的用途。在由腈类和迭氮钠的[3+2]环加成反应制备四氮唑的过程中,催化剂的选择和制备是反应的关键的步骤。磷酸盐分子筛MeAlPO4-5和FePO4/GO的组成、结构和分布都很明确;结构和性能易于调控;绿色环保且易于分离和重复使用,适合作为该类环加成反应的催化剂。
本论文对磷酸盐催化剂催化腈类和迭氮钠[3+2]环加成反应制备四氮唑进行了以下几方面的工作:
(1)采用水热晶化合成法制备出微孔的磷酸铝分子筛AIPO4-5和MeAIPO4-5。通过XRD、FT-IR、DR UV-Vis、ICF、Raman、SEM和N2-低温吸脱附对所制备催化剂进行了相关表征。
(2)对含钨元素的分子筛WAIFO4-5的制备进行了系统的因素考察,并证明钨元素进入了分子筛骨架结构。
(3)以腈和迭氮钠的[3+2]环加成反应为目标反应,对所制备磷酸铝分子筛MeAlPO4-5进行催化性能的评价,其中以WAIPO4-5催化活性最高且稳定性好,产物收率高达92%。
(4)以石墨烯为载体,制备了磷酸铁催化剂FePO4/GO,并以XRD、FT-IR、Raman对所制备FePO4/GO进行了相关表征,并以多种腈和迭氮钠的[3+2]环加成反应证明了FePO4/GO具有很好的催化活性,产物收率高达100%。