生物医用聚乙烯醇基复合水凝胶的构建及其力学性能研究

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生物材料力学的研究一日千里,日新月异,与此同时生物材料的发展为人类健康做出巨大贡献,尤其是近年来在生物材料研究领域出现的新宠水凝胶,其可用作制备人造肌肉、人造皮肤、软骨修复、替代体等,但是不同的应用领域,所需水凝胶的生物力学特性不尽相同,所以为了制备可定量调节生物力学性能的水凝胶材料,符合所应用领域的生物力学特性需求,需要对水凝胶进行个性化的仿生设计和制造。
  本文以实验设计为主,针对上述情况,个性化制备拥有独特生物力学特性水凝胶,其设计思路有:纳米掺杂和多网络构建两种。以戊二醛为交联剂的化学交联法和循环冷冻-解冻的物理法相结合的方式制备得PVA水凝胶为三维框架结构,GO、HA掺杂物填充和二次构建离子网络+物理网络的方式得到纳米复合多网络结构水凝胶。系统研究了水凝胶的抗压、抗拉强度、弹性模量、耗散能、应力松弛特性等生物力学性能。从实验所得应力-应变关系可知,曲线呈现非线性关系,力学性能受掺杂物量和网络数的影响。此外通过循环加载-卸载、应力松弛测试研究了水凝胶的粘弹性性能。主要结论如下:
  (1)以聚乙烯醇(PVA)大分子链交联网络为框架,氧化石墨烯(GO)和羟基磷灰石(HA)为共掺杂物,制备得到GO/HA/PVA双网络复合水凝胶,生物力学分析结果为:当GO与PVA质量百分比为1.9%,HA与PVA质量比为0.66,冷冻-解冻循环次数N=7次时,制备所得凝胶的拉伸力学性能最优(拉伸强度为695kPa,断裂应变为286%,弹性模量为78kPa)。
  (2)以GO为纳米掺杂物,CMC与Fe3+交联形成离子网络,通过循环冷冻-解冻法成功制备了GO/Fe3+CMC/PVA-N纳米复合三网络水凝胶。通过生物力学研究后得出:当GO与PVA质量百分比为2.0%,CMC与PVA质量比为2.0,冷冻-解冻循环次数N=9时,制备所得凝胶的拉伸力学性能最优抗压强度5.37MPa、弹性模量154.05kPa。GO/Fe3+CMC/PVA-N纳米复合三网络水凝胶在85%压缩应变时耗散能为31052kJ/m3,随着水凝胶内部网络数增加水凝胶的耗散能提高,说明水凝胶的耗散机制愈发完善。
  (3)将磁性纳米颗粒四氧化三铁(Fe3O4)和导电物质聚吡咯(PPy)嵌入聚合物水凝胶基质中生成磁性、导电性PPy/Fe3O4/PVA复合水凝胶,其柔软、湿润,并且可以表现出兼具Fe3O4和PPy的磁性和导电性。测试结果可知:该水凝胶的饱和磁通量为5.43emug-1,电导率3.6×10-4Scm-1。在多次循环拉伸后发现,相同应变下水凝胶电阻率始终保持恒值。同时水凝胶表现出优异的韧性,如150%断裂应变,573kPa拉伸强度,460kPa弹性模量。弯曲致动器和导磁导航实验表明磁性水凝胶在临床医疗操作和软机器人中的可行性。
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