2019-2021年临汾市臭氧污染特征及来源分析

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近地面臭氧(O3)是造成我国区域大气复合污染的重要因素之一。近年来,我国将O3污染防控逐步纳入国家大气污染治理行动。临汾市作为山西省主要的焦炭生产基地,大量焦化工业排放的氮氧化物(NOX)和挥发性有机化合物(VOCs),导致临汾市O3污染问题显著。本文基于2019-2021年临汾市6个国控点的常规污染物、气象数据和1个VOCs监测点数据,研究分析了临汾市O3的污染特征,气象因素、O3前体物VOCs和传输对O3的影响,旨在为临汾市政府制定O3污染防治提供科学依据。临汾市2019-2021年期间O3污染总体好转,O3日最大8小时均值的90百分位数(MDA8-90th)由19年的204μg/m~3下降至21年的197μg/m~3,O3污染天较19年减少22天,但超标率依旧高达22%,仍存在严重的O3污染。O3日最大8小时均值(MDA8)呈夏季高冬季低的月变化趋势,O3超标天主要集中在5-9月,O3浓度呈典型的单峰日变化,峰值出现在下午14:00-16:00,且晴天高温强太阳辐射较阴雨天更有利于O3的光化学生成。城南、唐尧大酒店和市委站点区域对临汾市O3污染贡献较大,当MDA8在160-180μg/m~3时重点管控城南和市委区域、大于MDA8-90th时重点管控唐尧大酒店区域将有利于临汾市减少O3污染天。此外,MDA8与Tmax呈显著正相关(R=0.74),与RHmin呈显著负相关(R=-0.49),当刮较高风速的南风、Tmax>22℃和RHmin<65%时,临汾市最易出现O3污染超标,应采取相应措施进行O3污染防控。VOCs作为O3重要的前体物,本研究针对临汾市在6-7月频繁发生O3重污染现象,分别在2020年的6月29日至7月9日和2021年的6月5-12日两次O3重污染过程中分析了VOCs对O3的影响。结果表明,临汾市O3对VOCs敏感,且呈现早晨VOCs控制区向中午至傍晚为NOx-VOCs协同控制转变的日变化趋势;两次污染过程中TVOC的平均浓度分别为34.66±19.34μg/m~3和39.86±29.89μg/m~3,VOCs的光化学消耗量分别占其初始VOCs的21%和31%,监测浓度中各类组分占比均为烷烃>芳香烃>烯烃>炔烃,而光化学消耗中烯烃占比最大;臭氧生成潜势(OFP)表明,乙烯对O3生成有较大贡献,基于监测浓度计算的OFP较光化学消耗可能低估了高活性物种如1,3-丁二烯对O3的贡献;萘作为焦化行业的典型示踪物OFP较高,且在风速约4 m/s的东北和东南方向出现高值区,临汾市区O3受到了来自上风向区域焦化企业污染排放的影响;为使O3浓度达标,应进行VOCs/NOX>1:1、总削减量>30%的减排措施;PMF的源解析结果表明,临汾市VOCs主要来自机动车排放源、液化石油气(LPG)的使用源、燃烧源、溶剂使用源和焦化源。基于初始浓度模拟的PMF结果可能更符合实际,此外,各个源类OFP的结果表明,建议临汾市政府注重防控本地燃烧排放如交通源,加强管控LPG和溶剂使用,持续进行焦化产业的节能减排。除光化学本地生成O3外,传输是影响O3浓度的另一因素。临汾市在2019-2021年5-9月主要受到东南方向和本地及周边区域的气团传输影响。此外,南面如襄汾县、东北如洪洞县,O3潜在源区可能性大,其大量焦化、钢铁厂的污染排放对临汾市O3的贡献高,临汾市政府应在夏季O3高发期注重南向工业排放的管控;临汾市夜间O3浓度升高共出现83次,主要与南面污染气团的水平传输以及山顶边界层上方富O3气团的垂直传输有关,且当夜间O3峰值达80μg/m~3时,应注意第二天可能出现O3超标现象。
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