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与煤和石油相比,天然气作为一种清洁能源,但其燃烧仍有可观的CO、UHC(未完全燃烧碳氢化合物)和NO<,2>排放。与传统燃烧方式相比,催化燃烧具有较高的燃烧效率与较低的燃烧温度,是控制和消除NO<,x>的有效方法。目前催化燃烧技术中的最大困难是选择合适的催化剂。因此,本论文首先通过对天然气催化燃烧常用的贵金属催化剂、钙钛矿催化剂及六铝酸盐催化剂的研究,力求找到一种比表面积大、热稳定性好及催化活性高的最适合天然气催化燃烧的催化剂。本文利用传统制备方法制备了负载型贵金属催化剂、钙钛矿型催化剂和六铝酸盐催化剂,对其进行了表征并测定了不同类型催化剂上甲烷燃烧的活性。负载型贵金属催化剂催化活性高,在550℃即可将甲烷完全转化,较适合甲烷燃烧的低温阶段,而六铝酸盐型催化剂在700℃将甲烷完全转化,较适合甲烷高温催化燃烧。此外,利用超声膜扩散法制备了用La、Sm、Nd等部分取代元素Ba的六铝酸盐,并将贵金属钯引入其晶格中,发现此方法制备的六铝酸盐粒度较小,且表现出较好的甲烷催化起燃活性。
本文自行设计和建设了催化燃烧平台,在此实验平台上考察贵金属含量、催化剂床层数目、空燃比、功率等燃烧边界条件对在蜂窝陶瓷载体催化剂上天然气催化燃烧性能的影响,检测了各工况条件下CO、UHC和NOx的排放。研究表明,在此催化燃烧实验平台上,非绝热催化燃烧温度范围在600-950℃,当空燃比12-19,钯金属含量0.5-1wt%时表现出较好的催化燃烧性能,CO、UHC和NOx排放均小于10ppm;陶瓷蜂窝催化剂床层的增加有助于催化燃烧炉内温度的均匀分布,对燃烧温度峰值和NOx的排放影响不大,但明显有助减少尾气中的CO、UHC排放。