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层状复合金属氢氧化物(LDHs)材料是一种应用广泛的纳米层状材料,且其结构具有独特的可调变性能,在一定的温度下可以发生拓扑转变,即反应物和生成物存在着某一种的不变性;且部分LDHs具有记忆效应,指的是由焙烧产生的生成物MMO在室温的条件下与溶液相混合时可恢复LDHs层状结构。通过LDHs的热致拓扑转变及记忆效应可以设计和制备一系列高分散纳米催化剂。但目前的实验探究很难从原子的水平上理解LDHs发生拓扑转变和记忆效应的机理,本文主要采取了第一性原理的方法,此方法是基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT),且运用了实验表征技术(热重分析)的方法,研究了 ZnAl-,NiAl-和MgFe-LDHs分别在其两个热分解关键温度下(ZnAl-LDH:273,800℃;NiAl-LDHs:365,800℃;MgFe-LDHs:380,800℃)的拓扑转变和记忆效应的机理,并分析了金属离子的迁移规律,主要研究内容和结论如下:1、ZnAl-,NiAl-,MgFe-LDHs层间阴离子的动力学模拟分解,发现在第一个关键温度下的分解均主要为层间阴离子分解和部分层板脱羟基。三种LDHs层间阴离子CO32-均通过生成单齿配体中间体并依次向空气中释放水和二氧化碳气体分子的方式进行分解。2.通过模拟LDHs层板的分解和计算金属离子的迁移度和均方根位移,发现层板脱羟基的过程,三种LDHs并不相同。NiAl-,MgFe-LDHs中金属离子(Ni2+,Al3+,Mg2+,Fe3+)在层板(LDH(001)晶面)方向其拓扑不变量(层板方向迁移度)几乎保持原始的分散度不变,而在LDH(120)晶面上金属离子的迁移较大。而ZnAl-LDHs中的锌离子和铝离子无论是在LDH(001)晶面还是在LDH(120)晶面上都发生了明显的迁移,因此ZnAl-LDHs的拓扑不变量不明显。3.LDHs记忆效应过程的动力学模拟,发现在室温的条件下,NiAl-,MgFe-LDHs能恢复层状结构,而ZnAl-LDHs不能恢复,因此NiAl-,MgFe-LDHs在此温度下有记忆效应,而ZnAl-LDHs则没有记忆效应。且这一现象与拓扑不变量密切相关。4.ZnAl-,NiAl-和MgFe-LDHs在第二个关键温度下的分解均主要表现为余下层板羟基的分解。在此温度下,所有的LDHs层板结构完全坍塌,且ZnAl-,NiAl-和MgFe-LDHs中的金属离子在LDHs(001)晶面方向和LDHs(120)晶面方向都发生了显著的迁移。且大部分金属阳离子如Mg2+,Fe3+,Zn2+,A13+的配位数从6变为了 4,导致了 LDHs层状的破坏。三种LDHs最终变为了含有多孔状的混合双金属氧化物。本文从微观的角度上对ZnAl-,NiAl-和MgFe-LDHs结构的热致拓扑转变过程机理及记忆效应进行了深入的研究,研究内容可以为更好地制备高稳定性的催化剂提供理论信息。以及更好的探究不同LDHs结构在一定温度下的拓扑转变和记忆效应。