【摘 要】
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热电材料通过热电效应实现热能与电能之间的相互转化,促进能源的多级有效利用,并且使用过程无污染物排放,为解决能源短缺问题提供了新途径。其中硫化铋化合物因其元素丰度高、无毒,热导率较低等特性,被认为是一种前景很好的热电材料。但其电导率较低,综合导致z T值偏低,在实际应用中受到限制。研究者通过能带调控和纳米结构化等策略来优化硫化铋的热电性能。目前制备金属硫化物的多采用熔炼法,相应的制备反应所需温度高且
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热电材料通过热电效应实现热能与电能之间的相互转化,促进能源的多级有效利用,并且使用过程无污染物排放,为解决能源短缺问题提供了新途径。其中硫化铋化合物因其元素丰度高、无毒,热导率较低等特性,被认为是一种前景很好的热电材料。但其电导率较低,综合导致z T值偏低,在实际应用中受到限制。研究者通过能带调控和纳米结构化等策略来优化硫化铋的热电性能。目前制备金属硫化物的多采用熔炼法,相应的制备反应所需温度高且时间长,而溶液法比熔炼法的反应温度低很多、制备过程能量消耗低且耗时少。在此背景下,本文以硫化铋热电材料为研究对象,利用溶液法和放电等离子烧结制备Bi2S3基热电材料,并通Co掺杂和Ni掺杂两种方式改善硫化铋热电材料的热性能和电性能,得到了具有低热导率的Bi2S3基热电材料。本论文具体研究内容如下:（1）采用溶液法制备了名义化学计量比为Bi2-xCoxS3（x=0,0.04,0.10,0.13,0.16和0.20）和Bi2-xNixS3（x=0,0.03,0.04,0.10和0.16）的Bi2S3基粉末材料,结果表明通过溶液法制备的Bi2S3属于正交晶系,并表现出结构具有各向异性,为沿[001]方向取向生长的一维纳米棒,其长度为200～500 nm。用放电等离子烧结法成功制备了致密化的具有结构各向异性的Bi2-xCoxS3和Bi2-xNixS3块体,并且晶粒尺寸由烧结前的200～500nm生长至烧结后的1～2μm。（2）在垂直烧结压力方向,773 K时,Co掺杂浓度为8%时,Bi1.84Co0.16S3的热导率极低只有0.23 W/m·K,电导率为169 S/cm,是纯的Bi2S3的电导率66 S/cm的2.56倍,但因其Seebeck系数较小,最终的z T值并不是很高,而Co掺杂浓度为5%的Bi1.90Co0.10S3的z T值为0.54,比未掺杂的Bi2S3的z T值提高了12.5%。（3）在垂直烧结压力方向,773 K时,Ni掺杂后的Bi1.84Ni0.16S3的电导率为157S/cm,是纯Bi2S3的电导率的2.37倍,其晶格热导率为0.31 W/（m·K）,比本征Bi2S3的晶格热导率0.50 W/（m·K）低了38.0%。另外在平行烧结压力方向,773 K时Bi1.96Ni0.04S3的z T值为0.47,比未掺杂的Bi2S3的z T值提高了21.0%。（4）样品在垂直烧结压力方向的热电性能优于其在平行烧结压力方向的热电性能。
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