【摘 要】
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燃料电池阴极的氧还原反应效率是影响燃料电池反应过程的主要因素之一,目前氧还原活性最高的催化剂是Pt,但Pt在自然界中储量低、价格昂贵,同时Pt还易受甲醇毒化且耐久性差。这些因素导致燃料电池的使用成本过高,制备低Pt或非Pt的催化剂是当前氧还原催化剂的主要研究方向之一,在制备低Pt或非Pt催化剂中,MOF因为高比表面积、高孔隙率、高氮含量、结构易于调控等原因,受到了较多的关注。MOF衍生的氮掺杂碳材
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燃料电池阴极的氧还原反应效率是影响燃料电池反应过程的主要因素之一,目前氧还原活性最高的催化剂是Pt,但Pt在自然界中储量低、价格昂贵,同时Pt还易受甲醇毒化且耐久性差。这些因素导致燃料电池的使用成本过高,制备低Pt或非Pt的催化剂是当前氧还原催化剂的主要研究方向之一,在制备低Pt或非Pt催化剂中,MOF因为高比表面积、高孔隙率、高氮含量、结构易于调控等原因,受到了较多的关注。MOF衍生的氮掺杂碳材料近年来也成为氧还原催化剂的研究热点,高比表面积、高孔隙率以及成本低等都是这类材料的优势。本文利用了MOF高比表面积、高孔隙率、易于制备的特点,以经典的ZIF-8和ZIF-67材料为前驱体,制备了三种氧还原催化剂。1.以ZIF-67为碳源,负载纳米PtPd合金,经热解碳化后得到PtPd/Co-N-C,材料在碱性条件下体现良好的ORR活性,半波电位达到0.84 V（vs RHE,下同）,极限电流密度达到6.6 mA/cm2,性能接近商业PtC,通过K-L方程计算得到电子转移数为3.8,说明反应过程以四电子转移为主。同时,PtPd/Co-N-C的抗甲醇毒化能力和耐久性均优于商业PtC。2.基于AuPt双金属纳米颗粒,通过原位合成将其高效负载到ZIF-8骨架,氩气气氛中热解碳化得到AuPt-N-C复合材料。将其用作碱性条件下的氧还原催化剂,半波电位达到0.82 V,极限电流密度为5 mA/cm2,通过K-L方程进行计算的结果表明ORR以四电子转移过程为主,同时AuPt-N-C的抗甲醇能力和耐久性优于20%PtC。3.制备了具有连续电荷传递通道的聚吡咯纳米棒,并以此为基体生长了ZIF-8/ZIF-67复合纳米材料,经氩气气氛下热解碳化后得到非贵金属的Co20NCT纳米材料。在碱性条件下进行ORR测试,结果显示锌钴摩尔比4:1时制备的材料活性最好,半波电位达到0.84 V,极限电流密度达到6.2 mA/cm2,相同测试条件下性能优于商业PtC。通过K-L方程计算表明ORR过程以四电子转移为主,同时Co20NCT有高的动力学电流密度和较低的塔菲尔斜率,从理论上说明了其优异的ORR活性。在催化剂的抗甲醇能力测试和耐久性测试中,Co20NCT表现出大幅超过PtC的性能,加入甲醇后,Co20NCT的电流密度发生波动,并最终恢复到初始电流密度的90%,耐久性测试10小时后,Co20NCT保留了初始电流密度的88%。说明Co20NCT是碱性条件下有希望的ORR催化剂。
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