有机-无机杂化钙钛矿材料是近几年兴起的一类具有巨大应用前景的新型半导体光电材料,因其独特的光-电/电-光转换性质成为构建高效、廉价的太阳能电池和发光器件的理想材料。在短短几年内,钙钛矿太阳能电池(PSCs)的光电转换效率迅速提升,已经由2009年首次报道时的3.8%一路狂飙到了 25.2%。同时,钙钛矿发光二极管(Pe-LED)的效率也得到了极大的提高,已经可以和传统有机发光二极管(OLED)的效率相媲美。目前,钙钛矿材料及其光电器件应用研究已经成为全球光电能源领域的竞争制高点之一,受到了学术界和产业界的极大关注。但是,目前这项技术的发展还处于初级阶段,实现高效、稳定的PSCs和Pe-LEDs仍面临很大挑战,提高钙钛矿材料和器件稳定性的物理机制尚有待深入研究。本论文主要围绕着有机-无机杂化钙钛矿薄膜材料生长、结晶形貌控制、维度调控、及其在提高钙钛矿光电器件(包括PSCs和Pe-LEDs)效率和稳定性等方面展开了一系列的研究工作。研究结果将为高性能钙钛矿光电器件的研制和实用化提供理论依据和实验技术指导。主要研究内容和结果如下:(1)界面处的电荷复合损失和光照下器件中钙钛矿层的降解老化,是限制PSCs效率和稳定性的关键科学问题之一。为此,提出在反溶剂辅助一步法生长钙钛矿薄膜过程中,通过精确控制反溶剂滴加时间来调控成核密度和生长过程,实现了薄膜晶粒尺寸的大幅提升,进而有效降低了晶界处的非辐射复合损失。在此基础上实现了 PSCs效率和稳定性的双提升,优化工艺下基于FA0.85MA0.15Pb(I0.8Br0.2)3组分的钙钛矿有源层,其PSCs的光电转换效率(PCE)达20.22%,室温环境下未封装的器件存储7000小时后PCE无明显衰减。通过计算异质结器件的关键参数随时间的变化规律解释了钙钛矿器件内部的演化和降解机制。(2)二维(2D)钙钛矿材料具有比三维(3D)钙钛矿材料更加优异的稳定性,将其用作钙钛矿吸光层或3D钙钛矿的界面修饰层是解决PSCs稳定性问题的有效策略。基于此思路,提出新型2D-PVK(PVK:聚9-乙烯基咔唑)协同修饰层的设计与研究,结果证实了该器件结构可以充分发挥二维大分子材料对晶界的钝化作用和PVK对界面电荷复合的阻挡作用,利于光生载流子传输的同时还阻挡了界面电荷复合,有效缓解有源层老化速度快的问题。优化工艺下,PSCs的PCE从16.5%提高到了 21.5%,J-V曲线回滞指数显著降低,优化后的器件在标准太阳光照下持续工作800小时候后,PCE依然保持初始效率的85.4%。(3)钙钛矿光电器件的界面处通常存在着大量的缺陷态,这会严重影响器件的光电转换性能和稳定性。针对该科学问题,采用两步法制备钙钛矿薄膜并引入带有双键的有机聚合物钝化层,结果表明通过引入双键PVA(PVA:聚乙酸乙烯酯)钝化层可以把薄膜表面的缺陷态从活性态转变至基态,降低表面俘获载流子的活性,同时抑制界面卤素离子的迁移,最终实现了高效、稳定、低回滞的PSCs。引入PVA钝化层的器件,平均PCE可达23%,未封装条件下暗态存储2000小时后仍可保持初始效率的99.8%,回滞指数降至0.018。(4)在柔性衬底上,制备了基于三元混合阳离子钙钛矿Cs0.05(FA0.85MA0.15)0.95Pb(I0.85 Br0.15)3为发光层的近红外柔性Pe-LEDs器件。该器件表现出优异的机械弯曲耐久性,通过电化学阻抗谱分析得知SnOx软界面的引入是其优良性能的根源。