【摘 要】
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生物质能源作为一种清洁高效的可再生能源,具有显著的节能减排效益,有望在未来成为化石燃料的重要替代品。在生物质的转化利用过程中,通常需要在高生物质浓度条件下进行,以保证较高的产物浓度,降低后期产物分离及纯化的成本,提高整体流程的经济可行性。然而,随着生物质浓度的增加,体系中的自由水含量会急剧下降,导致催化剂与底物之间的传质阻力增大,这不仅会降低底物与催化剂之间的可及性,还会导致产物局部积累,转化率降
【基金项目】
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国家自然科学基金重点项目(No.51836001); 国家自然科学基金创新研究群体项目(No.52021004); 国家自然科学基金面上项目(No.51876016); 中央高校基本科研业务费专项资金(No.2020CDJQY-A054)
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生物质能源作为一种清洁高效的可再生能源,具有显著的节能减排效益,有望在未来成为化石燃料的重要替代品。在生物质的转化利用过程中,通常需要在高生物质浓度条件下进行,以保证较高的产物浓度,降低后期产物分离及纯化的成本,提高整体流程的经济可行性。然而,随着生物质浓度的增加,体系中的自由水含量会急剧下降,导致催化剂与底物之间的传质阻力增大,这不仅会降低底物与催化剂之间的可及性,还会导致产物局部积累,转化率降低。混合可以使传质阻力显著降低,增加底物与催化剂之间的可及性,进一步减少催化剂的用量。同时可以使产物及时脱离反应体系,促进反应的正向进行,提高产物的浓度。本文基于仿生学思想,根据自然界中能够高效降解生物质的昆虫及草食性动物消化道的特点,设计开发了一种仿生肠道柔性流致蠕动反应器,来实现高浓度生物质底物温和高效的混合,消除混合死区,提高转化速率。通过建立高精度的三维蠕动模型,采用分离求解方法高效求解双向流固耦合问题,深入研究柔性壁面蠕动强化传热传质及反应的机理,探究不同运行参数及底物物性对反应器性能的影响规律,为反应器的优化设计提供理论指导。而后,通过转化豆油制取生物柴油的实验研究,验证仿生柔性流致蠕动反应器的可行性,并与模拟结果及文献中的研究结果进行了对比验证。取得的主要研究成果如下:(1)蠕动段长度的增加(3 cm-7 cm)和蠕动周期的延长(0.5 s-2 s)使蠕动反应器的混合性能分别降低54.5%-66.7%和16.9%-25.1%,蠕动幅度的增加(7.5%-50%)使反应器的混合性能提高92.5%-100.8%。流体粘度的增大会使反应器的混合性能降低,与传统刚性反应器相比,流致蠕动反应器对高粘度流体的强化混合性能更好。蠕动反应器内的温度分布比刚性管式反应器更均匀。(2)流致蠕动反应器内的最大Lyapunov数(LLE)为传统刚性反应器的2倍,其内的混沌混合行为更强,传质阻力更小。脉动压力峰值的增加可以有效提高流致蠕动反应器的LLE,而蠕动段长度及蠕动周期的增加,则会使反应器内的LLE显著降低。与传统刚性反应器相比,流致蠕动反应器内的固液两相流动更均匀,颗粒团聚的概率更小。固相颗粒粒径的变化(微米级别范围内)及流体粘度的变化对流致蠕动反应器内的固相颗粒分布影响较弱。(3)流致蠕动反应器内生物柴油的转化率随着醇油摩尔比的增加先增加后趋于平缓,随温度的升高而逐渐增加,但温度与生物柴油转化率的正相关关系也依赖于与其他反应变量的相互作用。流致蠕动反应器内生物柴油的转化率随着蠕动周期的增加而逐渐降低,随着蠕动幅度的增加而增加。与传统刚性管式反应器相比,流致蠕动反应器内的生物柴油转化率更高,强化反应性能更好。(4)转化豆油制取生物柴油的实验研究结果表明:批次式处理3 h的生物柴油转化率为62%,刚性管式反应器12 s的时间内的转化率可以达到54.5%,仿生柔性流致蠕动反应器10 s时间内的转化率为89.9%。实验结果与模拟结果的误差在15%以内,较为吻合,证明模拟结果的可靠性。与传统的批次式处理及刚性管式反应器相比,流致蠕动反应器内的转化速率更高,为528 min-1,为文献中报道的传统刚性反应器的17-60倍,证明柔性流致蠕动反应器具有优越的强化反应性能。
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