大气压微波等离子体由于无需电极、高功率密度和安全等优点,因此在实际工业中具有广泛的应用前景,备受国内外实验室的关注。与微波谐振腔放电相比,以微波表面波形式激励的等离子体能够在远离发生器的区域产生,而且不需要任何波导约束和引导表面波的传输。目前,大气压表面波等离子体的研究大多数集中在电源功率连续输出的条件下,但随之而来的是由于微波频率和气压都比较高,等离子体的气体温度急剧升高,这不仅需要冷却装置保护放电管免受高温侵蚀而且限制了在低温方面的许多应用。本文提出以脉冲调制技术产生表面波等离子体,从而控制包括气体温度在内的等离子体参数。脉冲方式还为研究大气压表面波等离子体的产生和演化过程提供了技术手段,并且在表面波等离子体的形成过程中观察到新的实验现象。为了研究大气压表面波等离子体,发射光谱法是一种被动式光谱诊断方法,具有非干扰、时间响应快、设备要求相对低、操作简单等优点已经被应用于等离子体的在线实时诊断。本论文的主要研究内容有:1.研究大气压脉冲调制表面波等离子体电离前沿的移动过程。利用高速相机得到表面波等离子体形成过程的时间分辨图像。考察电离前沿的移动速度和到达稳定所需的上升时间沿放电管轴向的分布,以及其随微波输入功率、脉冲调制频率和占空比的影响。实验发现,约化场强和前一周期放电引起的记忆效应是影响表面波电离前沿的主要因素。采用时间分辨的发射光谱法研究等离子体中的气体温度、电子温度和密度、氩原子激发态,OH(A)和N2(C)态随时间的演化过程以及其随外界控制参数(瞬时输入功率、脉冲调制频率、轴向位置和占空比)的变化,讨论了等离子体产生和电源关断后的余辉过程。气体温度只由占空比调控;在稳定阶段,电子温度等于激发温度,电子密度达到1015 cm-3,而它们主要取决于微波的吸收功率。在余辉阶段,电子密度的衰减时间常数约为3.5μs,氩原子的激发态主要由Saha平衡控制。2.实验中利用高速相机在大气压脉冲调制表面波等离子体中观察到随电离前沿移动的动态驻波条纹现象。通过时间分辨光谱诊断技术研究动态驻波效应对等离子体中电子密度和温度的影响。实验发现等离子体中发光强度增大的位置对应于动态驻波的波节,电子密度和温度减小,这归因于表面波等离子体中激发态氩原子由Saha平衡控制。通过电磁模型给出了动态驻波形成的物理图像,分析认为动态驻波主要是因为电离前沿的移动速度远小于表面波在等离子体中的传播速度,导致表面波在电离前沿(即等离子体与未电离气体的界面上)发生反射而形成干涉现象。与之不同的是静态驻波。它是由于放电管尺寸的限制,使得表面波在管的末端发生反射而产生稳定的干涉现象。在等离子体中发光强度增大的位置对应于驻波的波腹/谷,电子密度和温度增加。3.为了获得大尺寸的表面波等离子体,研究不同管径中大气压脉冲调制表面波等离子体的电子密度和温度、气体温度和谱线强度沿轴向的变化,讨论了放电管径大小对等离子体参数的影响。通过建立理论模型,分析高碰撞频率条件下管径对等离子体电子密度及其轴向分布的影响。计算结果表明随着管径的增大,电子密度及其轴向梯度都变小,这与斯塔克展宽法得到的实验结果基本吻合。研究建议小尺寸管径适合对电子密度要求相对较高的等离子体应用,如元素分析;而大尺寸管径更适合高通量气体处理,如气体转化。4.当放电管径达到最大即与等离子体发生器的开孔尺寸相等时,微波放电变为等离子体炬形态。利用发射光谱研究了大气压氮气微波等离子体炬气体温度的特性。通过对Ar I谱线展宽法和不同氮分子振转谱带N2(B-A),N2(C-B)及N2+(B-X)诊断气体温度的分析,发现在较高的气体温度时选择位于391.4 nm处N2+(B-X)谱带的特定转动跃迁并基于玻尔兹曼斜率法得到的实验误差最小,约为5%。根据气体的热平衡方程和等离子体炬形态的变化,讨论了气体温度随微波吸收功率、气体流量和气体组分的变化关系。此外,通过氮气等离子体余辉光谱中N2(B-A),N2(C-B)和N2+(B-X)的跃迁得到激发态粒子N2(B),N2(C)和N2+(B)的轴向分布,并将余辉分为近余辉区和后余辉区。实验发现在远离放电的后余辉区中不仅存在氮原子而且还有N2+。这归因于长寿命的基态振动亚稳态N2(X,v)和氮原子能够输运较远的距离,并作为局域产生N2+的前驱物。