自从石墨烯在2004年首次通过机械剥离法成功制备以来,具有类似石墨烯六角结构的二维（2D）材料的性质及其应用就得到了广泛的研究及关注。在此基础上,随着多种新型类石墨烯二维材料的发现及成功制备,类石墨烯二维材料异质结构的出现为材料的发展提供了新的方向。相比于纯二维材料,由两种不同材料形成的二维材料异质结可能展现出其组分材料性质的综合性能,甚至能够展现出其他的新特性,这使得其在电子学、光学、自旋电子学等许多领域都具有重要的应用前景。目前,对于类石墨烯二维材料及其异质结构的研究已经深入到各个器件领域并且在实验及理论方面都取得了优异的成果。然而,尽管人们还在不断的发现新型二维材料并根据不同材料的特性提出新的异质结构,但取得的成果还远远不足以满足人们的需求以及摩尔定律的发展。在此情况下,本研究系统的研究了材料的结构调控,掺杂以及输运方向等对器件输运性质的影响,旨在打通类石墨烯二维材料及其异质结构的功能化设计-器件构建-性能表征之间的联系,提出基于类石墨烯二维材料从设计到器件实现及性能优化的方法论。在材料的设计方面,首先基于石墨烯纳米带的结构调控及能带研究,提出了基于带阶匹配的异质结构建参照表,为后续材料的功能化设计提供了指导意义。在此基础上,本研究通过对于具有类石墨烯结构的In P3分别进行了掺杂以及拉伸调控,探究了其在不同调控方法下自旋输运以及热电等关键性质的表征,实现了材料筛选及设计-器件性能评估的完整的研究体系。在材料的结构设计方面,针对目前材料及器件的研究缺乏大规模按需设计的痛点,本研究以石墨烯反点纳米带为例,通过对其进行修饰,构建了多种不同的结构,并系统的研究了其结构、物理和输运性质,探讨了体系输运性质与不同组分、不同掺杂之间的关系,初步完成了类石墨烯二维材料异质结构的功能性设计,实现了对其器件性能的有效筛选和调控。通过对石墨烯反点纳米带进行不同形状的挖孔、纳米带宽度的调节和杂质浓度及位点的调控等手段,研究了其电子性质随着结构改变的变化规律。通过多种调制方式可以同时实现I型,II型带阶匹配。同时,本文还给出了根据不同组分构建具有I型或II型二维材料异质结的参照表,它可以作为构建电子器件、光电器件等功能化应用需求的二维材料异质结的有效参考,有利于器件的材料筛选及设计。此外,本文还选取了两种典型的I型和II型异质结构建了器件并研究了其输运性质,其电流-电压特性与基于带阶匹配的结果高度相符。在此基础上,本研究针对二维材料及其异质结构在器件的针对化应用方面缺乏足够性能、难以得到实际应用的问题进行了深入的探究。针对三磷化铟（In P3）在自旋电子器件、光电器件以及热电器件的应用面临的性能不足的问题进行了针对性的优化。对具有类石墨烯结构的In P3进行了进一步的掺杂及拉伸调控。通过掺杂Ge,发现其在小偏置电压下电流具有接近100%的自旋极化率和明显的负微分电阻效应。此外,也可以通过照射线性偏振光来产生100%自旋偏振的光电流,该线性偏振光可以通过光子能量和偏振角来调节。这些结果表明,掺Ge的二维In P3在未来二维自旋量子器件的应用中具有重大潜力。通过基于弹道热传输区域内的量子计算,发现In P3单层在300 K处具有1.92的热电优值。其室温下具有如此高ZT的主要原因是由于平面晶格振动模式使得其具有极低且各向同性的声子热导率。此外,即使在晶格上的机械张力为1%时,In P3仍可实现1.67的热电优值。这使得In P3单层薄膜在低维热电材料的应用方面是极有潜力的候选材料。综上所述,本研究提出了类石墨烯二维材料及其异质结构的功能化设计-器件构建-性能表征-结构优化的研究路线。其规律性研究成果可进一步推广,基于类石墨烯二维材料及其异质结构的研究速度及效率将得到显著的提高,该研究方法也在类石墨烯二维材料及其异质结构的功能化及应用研究方面具有重要的意义。