赤泥是氧化铝冶炼工业生产过程中产生的废渣,其产生量随着我国氧化铝行业的发展而不断增长,赤泥的处置及资源化利用问题受到人们的关注。目前,世界各国对工业废渣赤泥的最终处置方式主要是筑坝堆存,不仅占用土地资源,还对生态环境造成严重威胁。为了提高赤泥固废综合利用率,国内外进行了大量的研究,但赤泥高碱度一直是其资源化利用的主要限制因素,将高碱赤泥直接应用于产品难以达到质量标准,因此脱碱技术研发是赤泥固废资源化科研攻关的关键。本研究以广西千亿元产业之一的氧化铝产业废渣-拜耳法赤泥为研究目标,采用碳酸化、钙化和钙化-碳酸化方法对拜耳法赤泥进行脱碱性能研究,考察了反应压力、时间、温度和液固比等因素对赤泥脱碱性能的影响,通过XRD、FTIR、BET和FESEM等对拜耳法赤泥脱碱前后的结构、形貌等进行表征分析,探究了碱性物质形态变化规律及其反应机理,并进一步探讨了赤泥脱碱反应热力学。直接碳酸化法可以有效降低赤泥碱度和pH值,碳酸化后赤泥碱溶出率为6.99%,CO₂捕获量可达到13.64 g/kg。赤泥中主要的结合态碱性矿物相钙霞石结构稳定,直接碳酸化法难以完全去除。反应热力学结果表明,当温度升高时,水合铝硅酸钠碳酸化反应的吉布斯自由能（△G）减小,有利于反应进行,但同时水钙铝榴石碳酸化反应的△G增大,不利于反应进行;压力变化对赤泥碳酸化脱碱固碳反应影响较小。钙化法脱碱可以降低赤泥的碱度,钙化后赤泥中Na₂O含量可降低至0.88%。通过钙化反应,赤泥中的钙霞石转化为水钙铝榴石,脱除了赤泥中结合态碱。反应热力学结果表明,钙化反应过程中的△G随着反应温度的升高而增大,高温不利于钙化反应进行。钙化-碳酸化法可进一步降低赤泥的碱度,钙化-碳酸化后赤泥中Na₂O含量可降低至0.54%。钙化后赤泥中的水钙铝榴石与CO₂发生反应,生成方解石等产物。赤泥钙化-碳酸化反应过程中,△G随着温度的升高而增大,不利于反应进行;△G随着CO₂分压增大而减小,有利于反应进行。本文采用上述三种方法对拜耳法赤泥脱碱性能进行系统研究,研究结果表明利用CO₂可有效促进赤泥中碱性物质的转化,从碱性物质形态变化规律和热力学角度提出了拜耳法赤泥碳酸化脱碱机理,为碳减排和高碱性赤泥综合利用提供参考。