【摘 要】
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金、银纳米粒子因其尺寸效应而具有良好的光学效应、表面效应以及催化活性,可以作为拉曼散射光谱分析的增强基底材料和环氧化反应的催化剂。但是金、银纳米粒子的稳定性较差,容
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金、银纳米粒子因其尺寸效应而具有良好的光学效应、表面效应以及催化活性,可以作为拉曼散射光谱分析的增强基底材料和环氧化反应的催化剂。但是金、银纳米粒子的稳定性较差,容易发生团聚而沉降变质,给保存和使用带来不便。
二氧化硅是具有极高的稳定性和良好的透光性的无机材料,目前报道了大量的以二氧化硅为外壳的金、银核壳纳米粒子和介孔二氧化硅负载的纳米催化剂的技术成果。将金、银纳米粒子包覆在二氧化硅壳内,虽然避免了金属粒子的团聚,但是在一定程度上减小了金属纳米粒子的比表面积,有的甚至阻断了它与外部环境的联系,这样不利于拉曼探针分子与基底材料的接触,减弱了SERS信号,而在催化反应中直接降低了催化效果。核壳结构空心纳米颗粒不仅具有良好的分散性,而且它还有较小的密度、很好的表面渗透性和较大的内部空间,弥补了实心纳米核壳结构存在的不足,使得空心结构纳米材料在表面增强拉曼散射的基底、催化等领域得以应用。
本文采用水热反应法和正硅酸乙酯水解法制备出了核壳结构的Au(Ag)/C纳米球颗粒以及夹层结构的Au(Ag)/C/SiO2纳米球颗粒,在空气中锻烧将Au(Ag)/C/SiO2夹层结构中的碳层除去,得到内部带有可移动纳米金属核的Au(Ag)/Air/SiO2纳米球颗粒,用透射电子显微镜对所制得的纳米微球的的形貌进行了表征,并用红外光谱、紫外和EDS谱等对其进行了检测。
我们首次尝试将此材料应用于拉曼光谱分析和空气环氧化催化反应之中,将光谱实验数据与理论计算相结合,为开展拉曼光谱表面增强机理的研究奠定一定的基础,同时也为新型催化材料的开发进行了一次全新的尝试。结果显示空心结构的核壳纳米颗粒对拉曼信号有明显的增强效果,并且结合理论计算与实验能够推断出探针分子5-氟尿嘧啶的吸附状态;由催化数据也显示它确实具备一定的催化效果,但其催化性能较低。
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