后合成修饰策略构筑的MOFs材料及其催化二氧化碳固定研究

来源 :辽宁大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yelangqishi
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属有机框架(MOFs)材料在气体分离、药物输送、传感、催化等领域具有潜在的应用前景。由于MOFs结构中有大量的金属团簇路易斯酸位点,有些配体具有Lewis碱位点,这些Lewis酸位点与Lewis碱位点能够协同催化CO2与环氧化物的环加成反应,从而提高反应效率。本文主要研究内容如下:第一章综述了后合成修饰策略构筑的MOFs材料的研究进展。第二章介绍了MIL-101-NH2后合成修饰制备溴离子功能化的MIL-101-Br。MIL-101-Br材料既能提供裸露Cr3+的Lewis酸位点,同时也能提供亲核性的Br-,能较温和的条件下协同催化二氧化碳与环氧化物的环加成反应。碳酸丙烯酯的产率达96.8%,并且在经过五个循环后催化剂的催化活性仍高达到90.0%以上。讨论了MIL-101-Br催化二氧化碳与环氧化物环加成反应可能的催化机理。第三章合成了混金属的MOFs催化材料Y-ZnTCPP。该MOFs催化材料既能提供稀土金属Y3+的路易斯酸位点,同时还能提供Zn2+的路易斯酸位点,发现混金属Y-ZnTCPP材料催化二氧化碳的环加成反应效果远远优于Y-TCPP,催化剂可以在较温和的条件下,对碳酸丙烯酯的催化产率达97.3%,并且在五个循环过后催化剂依然能达到90.0%以上的催化活性。其结果表明将金属修饰到Y-TCPP材料上所得到的催化剂Y-ZnTCPP表现出较好的催化活性及可回收性。第四章是结论和展望,本论文采用后合成修饰策略制备了溴离子功能化的MIL-101-Br催化材料和混金属Y-ZnTCPP催化材料。两种材料在环氧化物与二氧化碳环加成中展现出优良的催化活性。实验结果为MOFs及其功能化材料的设计合成及其在催化二氧化碳环加成反应方面提供了新的思路和方法。
其他文献
蜂王浆是一种由哺育期工蜂分泌的物质,对蜂群的营养和免疫,以及促进人类健康具有重要作用。糖基化修饰对蛋白质生物学功能具有重要影响。蛋白质是蜂王浆的主要组分,尽管蜂王
会议
切换控制作为控制领域的研究热点,越来越多的被应用于实际控制问题当中。航空发动机的研制具有极高难度,同时作为国家重点扶植的科研项目,其控制系统的设计也吸引了越来越多
随着配电网中可再生能源的接入和直流负荷占比的提高,直流配电在供电能力和电能质量方面的优势正不断凸显。一方面,风电、光伏等可再生能源接入直流配电网无需经过DC/AC逆变,
传统现浇剪力墙因其具有良好的位移延性和耗能性能而被业内各界认可并应用于结构设计中,用来抵抗水平地震力,但其自身进入弹塑性阶段时,由于自身损伤而耗散地震能量,施工人员
白钨矿与含钙脉石矿物萤石、方解石因其相似的表面物化性质而难以分离。本文以白钨矿/萤石/方解石为研究对象,选取油酸钠、苯甲羟肟酸为浮选捕收剂,硅酸钠、栲胶为抑制剂,以
蛋白质在生物材料表面的可控吸附在生物医学相关应用中起着至关重要的作用。球形聚合物刷具有稳定性高和比表面积大的特点,是一个理想的蛋白质载体。带负电的聚丙烯酸(PAA)可
机场跑道作为供飞机起降的场地,是机场运行最重要的基础设施,其承载力状况直接决定飞机的起降安全,因而机场跑道健康状况的评估和承载力的检测一直是民航管理部门最关心的问
随着城轨车辆运行速度的不断提升,轮轨之间的相互动力作用加剧,车轮全局不圆现象频繁发生,对城轨列车的安全运营带来很大影响。因此,研究车轮全局不圆的检测方法具有重要意义
生物柴油(Biodiesel)由于其原料是动、植物油脂、微藻及地沟油等,因此是一种可再生能源,并且生物柴油具有可降解、绿色和环保等优良特点,因而生物柴油可作为石化柴油的理想替代
受到自然界中典型生物表面的超疏水性能的启发,制备超疏水表面的许多方法被研究人员开发出来,这些具有优异疏水性的表面得到了广泛应用。本文通过对自然界中鲤鱼鳞片等多种生