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石墨烯作为一种独特的二维材料,具有高比表面积(2600 m2 g-1)、高电导率、优异的机械性能和化学稳定性等优点,在能源存储及转化方面具有极大的应用前景。但石墨烯片之间非常强的π-π相互作用促使片间堆叠,从而使比表面积降低,导致性能下降。在众多改性石墨烯的方法中,氮原子掺杂一直是人们关注的焦点。但目前掺杂方法通常需要高温高压等严苛的条件,制备成本比较高,并且难以精准地控制氮原子掺杂的类型与含量。与此同时,构筑石墨烯三维结构也是一种避免石墨烯片堆叠的方法,但目前通常使用模板法制备,过程繁琐,获得的三维石墨烯的电导率也较低。本文中,我们旨在温和条件下通过特定的化学反应合成氮掺杂石墨烯,调控其中掺杂氮原子的类型与含量,获得高性能的氮掺杂石墨烯材料,并详细研究其电化学性能。主要研究内容如下:1、以氨基胍为还原剂,通过氨基胍与氧化石墨烯(GO)中α,β-不饱和酮的选择性成环反应,在温和条件下(60℃)合成了富含吡唑环结构的氮掺杂石墨烯(PNG),氮含量高达9.6 wt%。该PNG材料展现出了优异的电容和电催化活性。在酸性电解质中,PNG超级电容器可达到226 Fg-1的比电容,30.3 Wh kg-1的能量密度和优异的循环稳定性。在中性电解质下,PNG超级电容器可以在高达1.4 V的电压下运行,并且可提供35.8 Whkg-1的高能量密度。同时,作为碱性溶液中析氧反应(OER)的电催化剂,PNG仅需要394 mV的过电势便可达到20 mA cm-2的电流密度,并在16 h内保持稳定。PNG的OER催化活性和稳定性优于贵金属基催化剂Ir02。这些出色的性能使PNG成为超级电容器和电催化析氧反应的双功能活性材料。2、将氮原子掺杂与构筑三维结构结合起来,通过三步法制备了柔性三维氮掺杂石墨烯泡沫。1)首先以1,3-二氨基胍为还原剂,合成了具有吡唑环结构及高比电容性质的氮掺杂石墨烯片(NG);2)然后,结合抽滤和冷冻干燥的方法将NG组装形成氮掺杂石墨烯泡沫(NGM);3)最后,通过微波处理NGM以提高其电导率,得到微波处理后具有独特的微囊状片层结构的氮掺杂石墨烯泡沫(M-NGM)。M-NGM具有三维分层多孔结构、高氮含量(6.6wt%)和高导电率(15 S cm-1)等优点,且M-NGM柔性电极在不使用集流器的情况下便可组装成超级电容器,可提供364 F g-1的高比电容及894 mF cm-2的面电容值,12.2 Wh kg-1的能量密度。再加上良好的循环稳定性(10000次GCD循环后电容保持率为100%)和机械稳定性(500次弯曲循环后电容保持率为97%),M-NGM柔性超级电容器的性能优于目前大部分基于碳材料的柔性超级电容器。