C3N4/TiO2纳米复合材料的制备及其光催化降解橙黄Ⅱ染料废水的研究

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随着社会经济的发展,环境污染问题日趋成为制约经济持续发展的首要因素,引起了越来越多人们的关注。石油化工、制药、印染等行业产生的大量富含有机物的废水具有成分复杂、色度高、不易生化降解等特点,导致传统的水处理技术难以实现有效的降解。半导体光催化技术是一种将光能与光催化剂相结合,将大多数难降解的有机物降解为CO2、H2O和一些无毒无害小分子物质的绿色技术。TiO2作为一种半导体光催化剂,因其具有廉价易得、无毒和光催化活性较好等特点而被广大研究者所关注。但是,较宽的禁带宽度导致其没有很好的可见光响应,对光能的利用率较低,而光生电子和空穴对容易复合的缺陷也在一定程度上制约了它在光催化领域的应用。g-C3N4是一种禁带宽度较窄,对可见光吸收较好的新兴非金属半导体材料。由于比表面积小和光生电子-空穴对易复合,其光催化活性还有待进一步提高。基于此,本研究采用超声处理、一步煅烧的方法制备了g-C3N4/TiO2纳米复合材料,围绕复合材料的制备、表征、光催化性能以及光催化机理等方面进行了研究。具体的研究成果如下:1.以商业TiO2和三聚氰胺为原料,采用超声处理、一步煅烧的方法成功合成了g-C3N4/TiO2纳米复合材料。经XRD、FT-IR、EDX和XPS表征分析证实了g-C3N4/TiO2纳米复合材料被成功合成;通过SEM和TEM观察到TiO2颗粒的团聚效应被抑制,均匀的分散在了片状g-C3N4的表面;复合材料的禁带宽度明显降低,吸收边带与TiO2相比发生了红移。2.以橙黄Ⅱ(AO7)溶液为目标污染物对g-C3N4/TiO2纳米复合材料的光催化活性进行了评估。在TiO2和三聚氰胺的原料配比为1:4时,450℃下经4 h煅烧所制备的复合材料具有最高的光催化活性;催化剂的投加量会影响其光催化效率;在酸性环境和较低的浓度时催化剂对AO7溶液的降解效果要明显优于碱性环境和较高浓度。3.经五次循环使用,g-C3N4/TiO2纳米复合材料仍保持良好的光化学稳定性,说明其可以被多次重复使用。4.通过UV-vis和COD随时间的变化情况以及活性自由基捕获实验,说明在AO7的光催化降解过程中,AO7染料分子的发色基团在·O2-、·OH、h+等活性自由基的作用下,被逐步分解矿化为CO2和H2O。
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