Fe3O4@Au@TiO2卫星状纳米材料的合成及其对Cr(Ⅵ)的检测和催化降解

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表面增强拉曼散射(Surface Enhanced Raman Scattering,SERS)是一种新型的检测手段,在检测领域得到越来越多的应用。在环境污染物监测方面,因为SERS具有如下优点:灵敏度高,能提供被测物指纹级别的信息,检测时间短,成本比较低,对样品无损伤,同时水分子的拉曼峰较弱,SERS技术在水体样品的检测几乎不受背景干扰,并且SERS能实现现场的原位检测,所以得到越来越多的应用。铬作为现在制造业中最重要的金属之一,分别在各行各业得到广泛地应用,随之而来的环境污染问题也越来越严峻,严重威胁人们的生活健康。铬的毒性和它的化学价态有关,六价铬(Cr(VI))的毒性基本是三价铬的数百倍,而且六价铬(Cr(VI))很容易在人体内积累,引发各式各样的身体疾病,因此原位快速的Cr(VI)的分析是环境监测的一项重要指标。本文合成了多功能化的磁性卫星状纳米材料Fe3O4@Au@TiO2的基底,实现了对Cr(VI)的SERS检测和催化降解。主要内容和成果主要如下:(1)Fe3O4@Au@TiO2纳米材料的合成与表征将制备的带有负电的Fe3O4(374 nm),Au(20 nm)纳米颗粒,2-6 nm的TiO2的溶胶颗粒通过电性修饰组装成Core-satellite状的Fe3O4@Au@TiO2纳米材料。应用SEM-EDS,EDX,TEM,XRD等表征手段对材料的组分和结构进行了验证,结果表明这种Core-satellite状的复合材料单体结构表面均匀,单体结构稳定不聚集,SERS响应度高。(2)Fe3O4@Au@TiO2对Cr(VI)的SERS检测因为TiO2具有很强的吸附能力,Fe3O4具有很强的磁分离能力,Au纳米颗粒具有很灵敏的SERS效应,所以这三个单体高效耦合的Core-satellite状基底对Cr(VI)的具有比较灵敏的检测限。结果表明,该基底对Cr(VI)的具有明显的选择性并且检测限能达到0.05μM(达到国家饮用水标准),在30天内具有很好的稳定性,并且能够在复杂基质中实现对Cr(VI)的定量检测。(3)Fe3O4@Au@TiO2对Cr(VI)的催化降解基于TiO2材料的特性,可以吸附催化降解污染物。在Core-satellite状基底与Cr(VI)接触后,可以快速吸附水体中Cr(VI)并在光照条件下发生催化降解反应,Cr(VI)的浓度急剧降低。整个过程以SERS为监测手段,监测模型符合一级反应动力学规律,降解效率高能达到80%,并且复合材料可以分离回收。基于以上的分析,本文构建了多功能化的Fe3O4@Au@TiO2为核心的复合材料,该基底集检测,吸附,降解为一体,为定性和定量检测Cr(VI)离子提供新思路。
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