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水环境中大量存在的生物大分子,如腐殖质、蛋白质、碳水化合物、表面活性剂等,易与排入水体的金属氧化物纳米颗粒(Nanoparticles,NPs)相互作用,在其表面形成纳米级的有机物包层,即“生物冠(Biocorona)”。生物冠会改变NPs的表面特性及稳定性,影响NPs对有毒有害污染物质如重金属离子的吸附,进而它们在水环境中的迁移、转化及归宿。为了研究生物冠的特性及其对NPs吸附重金属的影响,本研究选取了活性污泥蛋白、模型天然有机物(Natural organic matter,NOM)及微生物胞外聚合物(Extracellular polymeric substance,EPS)作为研究对象,探索了这些生物大分子在NPs表面形成的生物冠特性,研究了其对NPs聚集沉降的影响,探讨了生物冠对重金属吸附及生物毒性的作用。主要研究内容及结果如下:借助TEM研究了活性污泥蛋白在二氧化钛纳米颗粒(Ti O2NPs,TNPs)和氧化锌纳米颗粒(Zn O NPs,ZNPs)表面形成的蛋白冠结构。通过shotgun蛋白质组学研究发现TNPs和ZNPs蛋白冠中分别有30种和9种蛋白质,同时总结了它们对TNPs和ZNPs在活性污泥中分布的影响。此外,还研究了蛋白冠对TNPs和ZNPs聚集沉降的影响。ZNPs在蛋白质浓度为35、53和106 mg/L时的聚集沉降比率分别为13%、14%和18%,而TNPs相应的聚集沉降比率分别为21%、30%和41%。蛋白质促进了ZNPs溶解产生锌离子,并通过锌离子架桥作用促进ZNPs聚集沉降;而随着蛋白质浓度增加,其产生高分子架桥絮凝作用增强了TNPs聚集沉降。以牛血清白蛋白(BSA)、海藻酸钠(Na Alg)和腐殖酸(HA)作为模型NOM研究了它们对TNPs和氧化铈纳米颗粒(Ce O2NPs,CNPs)聚集沉降和吸附Cd2+和Pb2+的影响。结果表明当Pb2+和Cd2+在20-120 mg/L范围内,HA和Na Alg显著促进了TNPs和CNPs对这些金属离子的吸附(p<0.05),而BSA对这些金属吸附的影响甚微。TNPs-HA和TNPs-Na Alg对Pb2+的吸附分别提高了14%-41%和16%-57%,对Cd2+的吸附分别提高了12%-112%和22%-143%。与CNPs相比,CNPs-HA和CNPs-Na Alg对Pb2+的吸附增加了21%-71%和23%-65%,对Cd2+的吸附增加了26%-45%和45%-91%。并且NPs和NPs-NOM对Pb2+和Cd2+的吸附符合Freundlich吸附模型。增加离子强度(0-100 m M NaCl)降低了NPs-HA/Na Alg和NPs对Pb2+和Cd2+的吸附。探讨了EPS冠对TNPs和CNPs吸附重金属及其生物毒性的影响。蛋白质组学鉴定发现TNPs和CNPs的EPS冠中分别存在42和13种蛋白质,其中丰度前10的蛋白质里有三种共有蛋白。EPS冠显著促进了NPs对重金属的吸附(p<0.05),TNPs-EPS对Cd2+、Cu2+、Ni2+、Pb2+和Ag+的吸附量分别是TNPs对5种金属离子吸附量的4.4、4.2、3.9、6.7和8.8倍,而CNPs-EPS对Cd2+、Cu2+、Ni2+、Pb2+和Ag+的吸附量分别是CNPs对5种金属离子吸附量的5.0、5.4、7.0、7.6和8.5倍。NPs和重金属均会对大肠杆菌产生毒性,且除了重金属浓度为50 mg/L的NPs-Cd/Ag外,二者联合对大肠杆菌生长的抑制作用显著增强(p<0.05)。NPs-EPS冠通过增强NPs携带重金属而增强了对大肠杆菌生长的抑制作用,显示出更大的生物毒性。