锰铈基低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的研究

来源 :南开大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:csy355
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以NH3为还原剂的低温选择性催化还原(Selective Catalytic Reduction,SCR)烟气脱硝技术以其良好的经济性和工业应用前景而成为烟气脱硝领域研究的热点。本论文以此为背景,对MnOx/CeO2-ZrO2,MnOx-CeO2/TiO2,MnOx-CeO2/TiO2-PILC以及MnOx-CeO2/ACF等锰铈基低温NOx-SCR催化剂进行了系统的研究。并对锰铈基低温NOx-SCR催化剂的SO2中毒机理进行了探讨。   对于MnOx/CeO2-ZrO2,系统研究了MnOx的负载量,CeO2-ZrO2中Ce/Zr摩尔比值,以及MnOx/CeO2-ZrO2的煅烧温度对其脱硝活性的影响。MnOx(0.6)/Ce0.5Zr0.5O2(550)展现出最好的低温NH3的NOx-SCR脱硝活性,反应温度为140℃时其对NOx的转化率已达100%。而且MnOx/CeO2-ZrO2在低温烟气环境中也表现出好的抗SO2性能。对MnOx/CeO2-ZrO2催化低温NH3的NOx-SCR反应进行动力学分析,确定反应的反应级数及表观活化能。   对MnOx/CeO2-ZrO2的载体的制备方法研究表明,相比于共沉淀法(CP)和直接燃烧法(CB),以柠檬酸法制备的CeO2-ZrO2(CA)为载体的MnOx/CeO2-ZrO2(CA)催化剂展现出最佳的低温NH3的NOx-SCR脱硝活性和抗SO2性能。XRD,XPS,H2-TPR和NH3-TPD等分析手段研究表明,较大的比表面积,较小的晶体尺寸,较高的表面吸附氧浓度,以及MnOx的良好分散性是MnOx/CeO2-ZrO2(CA)具有良好的脱硝活性的原因。   对于溶胶凝胶法制备的MnOx-CeO2/TiO2,以过渡金属Fe进行改性有利于促进其低温NH3的NOx-SCR脱硝活性。在Fe-MnOx-CeO2/TiO2系列催化剂中,Fe(0.1)-MnOx-CeO2/TiO2(Fe/Ti摩尔比=0.1)的脱硝活性为最高,在反应温度为180℃时,其对NO的转化率达到96.8%。BET, NH3-TPD和NOx-TPD分析表明,Fe-MnOx-CeO2/TiO2相比于MnOx-CeO2/TiO2的较高的脱硝活性归于其较高的比表面积,以及对NH3和NO吸附能力的增强。此外,以Fe改性有利于提高MnOx-CeO2/TiO2在低温烟气环境中的抗SO2中毒能力,并且Fe-MnOx-CeO2/TiO2的抗SO2性能随着Fe负载量的增加而增加。所研究Fe-MnOx-CeO2/TiO2催化剂的抗SO2性能由低到高依次为Fe(0.05)-MnOx-CeO2/TiO2<Fe(0.1)-MnOx-CeO2/ TiO2<Fe(0.15)-MnOx-CeO2/TiO2。   MnOx-CeO2/TiO2-PILC的低温NH3的NOx-SCR脱硝活性研究表明,在较低反应温度下(<160℃)其脱硝活性较差,NO转化率低于60%:随着反应温度的进一步升高(>200℃),其脱硝活性明显提高,220℃的NO转化率接近100%。   以HNO3预氧化的ACF为载体制得MnOx-CeO2/ACF。研究了活性成分(MnOx-CeO2)负载量、煅烧温度、以及一系列操作参数(NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量)对NO脱除效率的影响。研究表明,经400℃煅烧、Mn/(Mn+Ce)为0.4的MnOx(0.4)-CeO2/ACF(400)在80~150℃低温范围具有最高的催化活性。并且优化后的反应条件为NO初始浓度为600ppm,NH3/NO为1.08,O2初始浓度为3.6%。   对MnOx-CeO2/ACF的SO2中毒机理研究表明,在SO2存在下,催化剂的失活归因于两个方面:一是SO2与反应气体(NH3和O2)发生反应生成的铵盐类物质,覆盖催化剂表面使得催化剂脱硝活性降低;二是SO2与催化剂中的活性成分(如MnOx和CeO2)反应生成的金属硫酸盐及亚硫酸盐,导致催化剂失活。以过渡金属Fe,Cu和V对MnOx-CeO2/ACF的改性研究表明,以Cu和V改性催化剂未提高MnOx-CeO2/ACF的低温抗SO2性能;Fe改性MnOx-CeO2/ACF在初始6h内提高了催化剂的抗SO2性能,但较长时间仍然失活。
其他文献
在《战事》中,弋舟展开易性想象,从女性视角出发描写了丛好3次出走的成长轨迹.在时空的转变中展示了丛好实现心理的成长、主体的自觉和自我的实现的过程.揭示了在男权家庭的
煤炭作为主要的能源,在我国社会发展和经济建设中起着不可缺少的作用。由于原煤中含有大量的杂质,直接使用,不但会降低能源利用效率,燃烧后还会释放大量污染物,对环境产生严
本文简述了珍珠岩粉体的特性及在核废液处理方面的应用,采用内蒙古及新疆珍珠岩粉体对模拟核废液中的Sr2+、Cs+进行了不同条件下的系统吸附性能实验,并研究了吸附过程的动力学
目前,作为人类赖以生存和发展的基础的土壤已遭受到严重的重金属污染。利用植物与丛枝菌根真菌形成的共生体系来提高植物对于重金属毒性的抗性或者改变其对重金属的吸收转运过
尤多拉·韦尔蒂是20世纪美国南方文艺复兴代表作家之一,其短篇小说备受瞩目.韦尔蒂在其多部短篇小说中描写了社区边缘人物“他者”.文章拟从韦尔蒂的两个名篇《六月演奏会》
质子交换膜燃料电池(PEMFC)和直接甲醇燃料电池(DMFC),因其具有能量转化率高、功率密度高、环境友好和启动快等优点,成为近几年发展较快的一种燃料电池。质子交换膜(PEM)是PE
氟硅聚合物具有良好的耐化学介质性能和耐燃油性能,但是与有机硅聚合物相比,耐热性能明显降低,为了提高氟硅聚合物的耐热性能,可以向氟硅聚合物的侧链上引入耐热基团提高其耐热性。碳硼烷是一种拟芳香族化合物,具有高度稳定性,因此将碳硼烷引入氟硅聚合物的侧链中可以提高其耐热性能,可以扩大氟硅聚合物在耐高温方面应用范围,如耐高温胶黏剂和耐高温密封剂等。本文分别采用阴离子开环聚合法和阳离子开环聚合法,分别制备了侧
随着我国城市规划、城市布局的调整,许多化工厂、制药厂、钢铁厂等排污企业外迁,遗留了大量有机污染场地。废弃的有机污染场地将被开发作商用和民用,其中的大量有毒有机物质,会严
本论文主要研究电沉积法制备超细高纯金属锌粉和铜粉两种金属粉体。   论文从实验原理、电解液成分、实验工艺、结果与讨论等几个方面详细的介绍了电沉积制备金属锌粉的研
近年来我国水量和水质性缺水问题严重,对现有水资源进行深度的开发利用既是可持续发展的必然要求,同时也是关系到国计民生的重大战略问题。城市回用水或再生水(recycled wate