理想的电化学储能系统应该具有低成本、长寿命、高容量、高功率密度、优异的电化学可逆性和低污染等特性,其在可持续能源发展中发挥着关键作用。在众多特性中,高功率关系到电能的释放速度,对于储能设备的运行至关重要。降低电池材料中微观组分排布方式的曲折度可以令离子更容易地迁移并进入电极,更高效的离子扩散和离子传导能够提高电化学设备的倍率性能,这是科学界近年针对改善电化学储能器件整体性能而提出的新兴研究方向。本文基于电池动力学和曲折度对电化学储能器件性能影响的理论基础,以改善Li⁺在电极材料与电解质材料内部的传输为途径,以提升锂电池系统电化学性能为目标,以锂离子电池正极材料、固态电解质材料和锂硫电池正极材料为研究对象,进行高定向结构设计。针对锂离子电池系统制备高定向、高能量密度LiCoO₂正极和高定向结构LAGP/PEO复合固态电解质,并将高定向结构设计思想扩展到锂硫电池系统的硫碳复合正极,制备高定向石墨烯正极载体。对以上三种典型的锂电池材料进行综合表征,研究高定向结构设计对电池电化学性能的提升机制,推进有关电化学储能材料结构设计与性能提升的研究,为高倍率性能锂电池的研究奠定理论和实践基础。本文的主要研究内容如下:为增加LiCoO₂正极的能量密度,同时保证Li⁺的较快扩散与传导,降低离子/电子转移的困难程度,本文以降低正极材料中Li⁺传输路径的曲折度为途径,采用较为环保和简易的冰模板法设计制备了高定向结构LiCoO₂正极。高定向孔径可在3-20μm进行调控,LiCoO₂层宽可在10-30μm进行调控,材料的最终孔隙率可在40%至70%进行调控。烧结温度为850°C至900°C并保温6 h时LiCoO₂材料的晶体结构最好。高定向结构LiCoO₂正极对电池动力学过程的影响显著优于活性物质均匀分散的传统结构正极。活性物质的高定向排布能够降低电池内部的电荷转移电阻和SEI膜扩散电阻,保证电解液对较厚电极的充分润湿,促进离子更易抵达电极表面。当活性物质负载量较大,为商业电极水平的2倍（50mg/cm²）时,与传统结构正极相比,高定向结构的引入能够提高LiCoO₂正极的循环稳定性与循环寿命:放电比容量高达139.9 m Ah/g,0.1 C倍率下循环100圈后容量保持率为91.95%,200圈后仍能保持77.9%;75 mg/cm²高定向结构正极在0.5 C和1 C时的质量比容量较传统结构正极提升了56.5%和134.4%。将复合固态电解质引入高定向LiCoO₂正极后,电池可在4.3 V较高充电电位下稳定循环,锂金属负极的枝晶生长可被有效抑制。基于高定向LiCoO₂正极构筑了高负载LiCoO₂锂金属固态电池,在极片厚度相同的情况下,200圈循环后的面积比容量提升了28.8%。0.5 C时的质量比容量较负载量相当的传统结构LiCoO₂锂金属液态电池提升了61.9%。高定向、高负载LiCoO₂/Li固态电池的循环稳定性、循环寿命、倍率性能均显著优于活性物质均匀分散的传统结构LiCoO₂/Li液态电池。高定向结构设计思想同样可被有效应用于固态电解质领域,采用冰模板法设计制备高定向结构LAGP/PEO复合固态电解质,使其同时具备陶瓷电解质的高离子电导能力和聚合物电解质的柔性。室温离子电导率高达1.67×10-4 S/cm,是传统结构LAGP/PEO电解质的7倍。安全性和稳定性均优于传统结构LAGP/PEO电解质和聚合物电解质。与Li Fe PO4正极和锂金属负极组成电池,0.3 C进行300次循环后,容量保持率为93.3%,库伦效率始终保持在99%以上,且倍率性能表现出色,0.6 C循环400圈后,容量保持率能够达到87.4%。以上结果表明,冰模板方法是制备高离子电导率复合电解质的一种有效办法,高定向陶瓷/聚合物复合电解质可被成功应用于高性能锂离子固态电池,在固态锂电池领域具备研究价值与应用潜力。将高定向结构设计思想进一步扩展至锂硫电池系统,通过冰模板法设计制备出低密度、高导电性、高比表面积和高孔隙率的高定向结构石墨烯。通过浸干法,在石墨烯纳米片表面均匀生长TiO₂纳米颗粒,制备出高定向TiO₂/石墨烯正极载体,并成功构筑采用Li2S8正极共晶电解液的高定向石墨烯基锂硫电池。其在1 C倍率下的比容量与无定向多孔石墨烯载体相比,提升了48.7%;与碳纸载体相比,提升了126.7%。在0.2 C稳定循环300圈后可保持698 mAh/g的高比容量。本文制备的硫碳复合正极能够改善电池的循环稳定性,石墨烯载体的高定向结构设计能够有效提升电池的倍率性能。