随着工业的发展,人们在注重高产率的同时更多地关注产物的绿色合成上,而介孔二氧化硅材料因其具备较高的表面积,均匀且尺寸可控的孔结构逐渐成为新的研究热点。但介孔分子筛内缺少反应所需的活性成分,需要改性后才能具备更好的催化性能。本文通过将过渡金属经过原位合成引进分子筛孔道,经过有氧煅烧后,金属氧化物固定在内孔道表面形成活性中心,改性后的分子筛孔道结构基本不变,改性后的分子筛在催化氧化中具有重要意义。本文以十二胺（DDA）为模板剂,正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,用溶胶-凝胶法制备了HMS介孔分子筛,然后用六水氯化钴、硝酸铈、硝酸镍、钼酸铵及偏钒酸铵为活性组分原位合成了单金属M-HMS（M=Co、Ni、Ce、Mo、V）,通过X射线衍射光谱（XRD）、扫描电镜（S EM）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、N₂吸附-脱附、热分析（TG-DTA）等手段对V-HMS进行表征并分析。结果表明,金属的引入并未改变介孔分子筛的孔道构型,随着金属的增加孔径和内表面积会略微降低,说明金属氧化物取代孔道内的硅原子成功镶嵌到分子筛内。以制得的分子筛为催化剂,研究了一些常见酚的催化氧化反应。本文以制得的V-HMS为催化剂,探究了1-萘酚催化氧化制备1,4-萘醌的反应条件,30%双氧水为氧化剂,乙腈为溶剂,在反应温度60℃下反应2 h,1-萘酚的转化率98.73%,1,4-萘醌的选择性96.22%,收率为95.06%。在相同条件下,以其他不同过渡金属负载的二氧化硅材料进行1-萘酚的氧化反应,将其催化效果与V-HMS进行比较。结果发现,除了钒之外的金属反应效果不佳。同时以V-HMS为催化剂,探究2-萘酚、苯酚、2,5-二甲基苯酚催化氧化制备2-羟基-1,4萘醌、苯醌、2,5-二甲基苯醌,并考察了适宜的反应条件,结果为:2-萘酚的转化率98.21%,2-羟基-1,4萘醌的收率和选择性分别为96.22%、98.22%、苯酚转化率为50.28%,苯醌选择性59.15%,苯醌收率29.74%、2,5-二甲基苯酚转化率为89.13%,2,5-二甲基苯醌收率和选择性分别为76.03%、85.39%。为了比较催化剂的催化活性,做了一些酚的电化学氧化实验,实验条件为:以质量分数为5%的硫酸溶液作为电解质,以乙腈和二氯甲烷作为溶剂,温度恒定在20-30℃不等,电流调至0.3 A恒定电解一定时间,结果表明,在温和的条件下,电化学氧化产物的选择性比化学氧化要高。