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非线性光学（NLO）材料因其在光学通信、数据存储、光电设备和光电调节等方面有重要的应用前景，受到人们的广泛关注。其中，金属有机配合物因其具有良好的热稳定性、结构多样性以及多种电荷转移形式等优点，而成为优良的NLO材料。为实现提高金属有机配合物材料的NLO响应，可通过增加金属的数目、修饰有机配体、增加金属与配体间的共轭桥等方法实现。金属Pt（Ⅱ）配合物中Pt（Ⅱ）最外层电子为d8，易形成平面四边形的四配位化合物，其平面结构有利于电荷转移，此外，其还具有多种电荷转移形式和较低的跃迁能等优点，从而使金属Pt（Ⅱ）配合物具有良好的NLO响应。本论文选取金属Pt（Ⅱ）配合物为研究对象，采用量子化学方法，对它们的NLO性质进行计算讨论，得到的研究结果如下：1．采用密度泛函理论（DFT）方法对二亚胺配体和金属Pt（Ⅱ）配合物的几何结构、吸收光谱和二阶NLO性质进行研究，结果表明：（1）增加分子的π共轭基团和金属Pt（Ⅱ）的数目，其金属与配体或金属与金属间电荷转移程度更加明显，从而提高了分子的静态第一超极化率(βvec)。（2） a系列配合物的βvec值比b系列配合物的大，是因为a系列配合物的共轭性比b系列配合物的好。双金属Pt（Ⅱ）配合物3a的βvec值(1498.86×10-30esu)最大，分别约为配合物1a，2a，3b的46.6，30.5，3.6倍。（3）采用耦合微扰密度泛函（CPDFT）方法对实验上已合成的配合物1a的动态第一超极化率(βvec（ω）)进行了计算，讨论色散效应对体系超极化率的影响，结果显示，实验上可选取低频率区域（ω为0.0-0.7eV）来测量配合物1a的βvec（ω）值。2．采用DFT方法，对一系列含二芳基乙烯Pt（Ⅱ）配合物的键长交替值（BLA），二阶NLO系数和吸收光谱进行理论计算，结果表明：（1）在吡啶上引入强吸电子取代基R或在N^C配体中增加噻吩环的数目时，分子的BLA值均变小，使分子的共轭程度变大，而且分子的第一超极化率值均增大。TD-CAM-B3LYP计算表明，增强取代基R的吸电子能力或增加噻吩环的数目，会提高分子的电荷转移程度以及使（?）值增大，从而提高分子的二阶NLO系数。（2）闭环分子的BLA值均比开环分子的小，说明闭环分子的共轭性更好，从而导致闭环分子的βvec值均比开环分子的大。（?）图表明，开环分子发生光异构化变为闭环分子后，其（?）值均增大，因此闭环分子的βvec值大于开环分子，从而引起有效的二阶NLO转换。（3）开环分子1ao，2ao，1bo，2bo在低频区为0.000-0.040a.u.率范围时，分子的二阶NLO响应受弥散影响较小。实验上测量分子的二阶NLO系数时，应选取低频率的入射光。