富硅氮化硅和游离态（free-standing）硅纳晶材料分别在电致硅基光源和生物标签方面有着重要应用价值，但是目前在材料制备、测试表征、以及发光机制等方面仍然存在一系列基础问题有待解决。本论文针对快速、有效的硅纳晶尺寸分布测定方法、大量制备尺寸可调控的游离态硅纳晶、以及富硅氮化硅的发光机制开展了研究工作。以利用拉曼散射快速有效测定硅纳晶尺寸分布为目标，基于声子限制模型分析并总结了硅纳晶尺寸分布影响拉曼散射谱的物理规律；发现样本的拉曼谱峰位主要由硅纳晶最概然尺寸决定，受尺寸分布宽度的影响很小，而拉曼谱的谱型和半高全宽同时由最概然尺寸和尺寸分布宽度决定；在此基础上建立了硅纳晶平均尺寸/尺寸分布宽度与拉曼散射谱频移量/半高全宽之间的定量解析关系，并应用于硅纳晶尺寸分布的测量。以实现大量制备尺寸可调控的游离态硅纳晶为目标，对一氧化硅颗粒退火-后续腐蚀制备游离态硅纳晶的方法进行了实验研究。首先在800-1150oC1-16h退火条件下，系统研究了一氧化硅颗粒的结构变化和其中硅纳晶的生长情况，发现临界退火条件是退火温度900oC，退火时间约几个小时；在实验上建立起硅纳晶平均尺寸和退火条件之间的定量关系，实现了在3~10nm范围内平均尺寸可调控的硅纳晶制备，确定了硅纳晶尺寸分布半高全宽为平均尺寸的65%；通过后续腐蚀制备出了游离态硅纳晶，观察到了基于量子限制效应的发光谱连续变化，以及由空气氧化所引起的氧表面态发光。利用PECVD生长和退火后处理方法制备了包埋和不含硅纳晶的富硅氮化硅薄膜。实验表明前者中硅纳晶的尺寸仅由退火条件决定，与样本内硅含量几乎无关，但这类样本发光较弱。不含硅纳晶的氮化硅以辐射复合缺陷为发光中心，通过短时退火可以显著增强样本的发光，并在退火温度700oC附近达到最强；退火过程可以引起样本中硅-硅键浓度的上升，它们所形成的电子能级和硅悬挂键缺陷态一起引起样本发光谱的多峰结构和发光随样本硅含量上升而红移的现象；利用氮化硅中的辐射复合缺陷实现了谱宽约250nm的宽谱发光。