近年来,由吸烟引发的火灾持续高发,火灾后如何快速、准确判定起火部位火场残留物中是否含有香烟灰成分对查明火灾原因至关重要。对吸烟火灾物证精准分析鉴定技术的研究一直以来都是国内外学者研究的热点,也是火灾调查领域急需解决的重要问题之一。针对这一问题,本文开展了香烟灰前处理方法及分析技术的研究,研制了香烟灰样品前处理装置,建立了吸烟火灾物证精准分析鉴定方法,同时对香烟灰样品中特征离子的归属及形成机理进行了分析,并对所得大量数据进行了人工智能辨识,构筑吸烟火灾物证前处理“装置研制”、“精准鉴定”、“机理分析”和“自动识别”的新技术体系,解决了多年来此类火灾物证无法分析的技术难题,为我国消防应急救援部门准确认定火灾原因提供了科学、可靠的技术支持,具有广泛的应用前景。具体研究工作如下:1.首次建立了酸化烟灰溢出气检验香烟燃烧灰烬样品的NCI/TOFMS（负离子模式飞行时间质谱）新方法。采用香烟灰固体样品直接采样法、自建香烟灰直接原位挥发气采样法、自建酸化烟灰溢出气采样法和自建碱化烟灰溢出气采样法等四种前处理方法对香烟灰样品进行处理,经优化比较分析,建立了酸化烟灰溢出气采样法提取香烟灰残留物中的特征组分,实验结果证明该方法简单、快速,可应用于香烟灰等固体样品的前处理;利用IR和DSC技术对香烟灰固体样品进行直接分析,结果表明IR技术可以对单一的干扰物灰与香烟灰进行有效区分,但对复杂的干扰物与香烟灰混合物却不能进行有效辨识;香烟灰中不含区别于常见干扰物的特征矿物质,DSC技术不适合用于分析香烟灰样品;采用GC-MS、PCI/TOFMS和NCI/TOFMS等技术分别对香烟灰直接原位挥发气、碱化烟灰溢出气和酸化烟灰溢出气进行分析,结果表明香烟灰直接原位挥发气中未检出特征的易挥发有机化合物、无机盐阳离子和无机盐阴离子,碱化烟灰溢出气中未检出易挥发无机盐阳离子,而在酸化烟灰溢出气中检出含有难挥发的特征无机盐阴离子,并经大量实验验证,证明利用NCI/TOFMS技术检验香烟灰及干扰物灰酸化溢出气效果较好。2.研制了一次性处理灰烬样品量分别为0～50 g和0～500 g的小批量和大批量酸化烟灰前处理装置各1套,满足了实际火灾物证工作的需求。设计了装置的除水系统和加热搅拌系统,并对基于酸化玻璃瓶进样的鼓泡法、基于针头穿刺器进样的顶空吹扫-加热法、基于一体式瓶塞穿刺器进样的顶空吹扫-加热法和基于一体式瓶塞穿刺器进样的顶空吹扫-加热搅拌法等四种自制酸化系统结构进行了优化,最终确定基于一体式瓶塞穿刺器进样的顶空吹扫-加热搅拌法装置作为小批量香烟灰前处理装置的酸化系统;对大批量香烟灰前处理装置酸化系统的机械搅拌方式、电机搅拌方式和强磁力搅拌方式进行了研究,最终确定强磁力搅拌方式处理烟灰样品效果最佳;对香烟灰前处理装置的使用条件进行了优化,确定了前处理的流程,分别为采用5%H3PO4为酸化烟灰的无机酸、分析10 mg样品灰时对应约1 mL 5%H3PO4利用加热样品瓶和搅拌结合的方式提高分析灵敏度、样品瓶的加热温度为40℃、电离区加热稳定至50℃,吹扫载气采用干净空气、流速为200 mL/min、反吹空气流速500 mL/min、每个样品的谱图采集时间设为5 min。3.确定了香烟灰中的特征离子,并对特征离子的归属、来源及形成机理进行了分析。利用NCI/TOFMS技术对32种不同品牌香烟灰、22种单一干扰物灰、9种混合干扰物灰和9种香烟与多种干扰物混合灰进行了分析,结果证明不同品牌香烟灰中都含有m/z=42、60、75、85和88五种离子;单一干扰物灰、混合干扰物灰以及香烟与多种干扰物混合灰中未同时检出此五种离子,对分析香烟灰无影响,说明利用此五种离子可以作为区分香烟灰与其他灰的判定依据;单一干扰物泡沫板灰中检出其中的四种离子、2种香烟与多种干扰物混合灰中只检出四种离子,在实际应用时这种情况应结合现场情况进行标准品确认;利用4种实际火灾现场残留物灰和4种香烟与实际现场残留物混合灰对进行验证,结果准确,与实际相符;对得到的数据进行PCA处理,含有香烟灰的数据和干扰物的数据处于不同的样本集合,说明利用该方法可以实现香烟烟灰与干扰物灰的准确区分;利用精确质量校正法对五种特征离子进行了归属,证明m/z=42、60、75、85和88的离子归属分别为NCO-、H₂O.NCO^-、HNCO.O₂^-、HNCO.NCO^-和HCOOH.NCO^-;对烟纸、过滤嘴、烟丝和烟叶等进行了NCI/TOFMS分析,证明特征离子来源于烟叶燃烧灰烬样品,生长周期较长的烟叶灰烬样品特征离子强度较高;推导了特征离子的形成过程,结果证明五种特征离子都是由HNCO与O2-离子反应生成团簇离子所致。4.建立了基于深度学习技术的火场残留物数据自动分类方法。建立了针对序列数据处理分析的长短期记忆模型（LSTM）,给出了循环神经网络（RNN）和（LSTM）的基本结构;对模型的性能进行了优化,考察了训练轮次、隐含层数量、训练数据数量对模型性能的影响,得出训练轮次为7、隐含层数量为3、训练数据越大对模型性能最优;运用构建的模型和方法对得到的1200余组火场残留物数据进行自动分类,得出训练准确率为87.6%,准确率较高,实现了自动将火场残留物数据分为含有香烟灰的数据和不含香烟灰的数据,大大减少了人为干扰的过程,提高了分析的速度,验证了基于LSTM的火场残留物数据分类方法的有效性,为火灾现场快速判定残留物中是否含有香烟灰成分提供了方法和依据,具有较大的实用价值。