Fe3O4中空微球的合成及磁载钛硅分子筛的催化性能研究

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纳米/微米级别的四氧化三铁(Fe3O4)中空微球由于密度低,比表面积高,渗透性良好,独特的光学、电学以及表面性质,被广泛用于催化剂、核磁共振成像(MRI)、药物运输、生物分离、锂电池以及污染物分离。正是由于四氧化三铁中空微球这些独特的性质和用途,使得四氧化三铁中空微球成为了近些年的研究热点。通常,人们会用模板法来制造中空结构,模板法大体上分为软模板法和硬模板法。然而,模板法的高成本和繁琐合成步奏阻止这些方法在大规模应用中的放大使用。另外,模板法需要去除模板剂,这样就使得合成工艺复杂,并且容易引杂质。因此,开发出一种简单经济的方法来合成具有理想形态和尺寸的磁铁矿中空结构仍然是一个巨大挑战。本文以柠檬酸钠为静电稳定剂,通过溶剂热法成功合成了超顺磁性的介孔四氧化三铁中空微球。通过考察中空微球的形成过程,分析了四氧化三铁中空球的形成机制,并由此提出了柠檬酸钠协助的奥斯特瓦尔德(Ostwald)熟化机制。此外,以四氧化三铁实心球为磁核,以硅酸乙酯为硅源利用改进的St?ber方法制备了Fe3O4@SiO2复合微球。通过稀释TEOS和控制TEOS的加入量,成功合成包覆均匀,分散性好,磁响应性良好的Fe3O4@SiO2复合颗粒。最后,以钛酸四丁酯为钛源,正硅酸乙酯为硅源,四丙基氢氧化铵为模板剂,以四氧化三铁中空微球为磁核,采用水热合成和溶剂蒸发相结合的方法制备了磁载钛硅分子筛,并用于催化环己酮氨肟化研究。研究结果表明,催化剂对环己酮氨肟化反应具有良好的催化性能和磁分离性能,可以很好地进行回收并循环利用,解决了催化剂的分离和重复使用问题。
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