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氨法选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物是一种高效的固定源烟气脱硝技术。目前,广泛应用的商用V2O5-WO3(MoO3)/TiO2脱硝催化剂在较高的温度范围内(300-400℃)表现出良好的氮氧化物去除效果。然而,该催化剂仍存在低温(<300℃)活性不佳、活性组分钒具有毒性、易受802影响等不足之处,限制了其进一步推广应用。因此,开发低温活性高、抗硫性能良好的新型无钒催化剂具有重要意义。金属有机骨架材料(MOFs)具有可调控的金属中心节点、可选择的孔尺寸、高密度的活性位点、大的比表面积等特点,为其在催化领域的应用提供了优势。本论文探索性地研究了通过水热合成法制备的金属有机骨架材料MIL-100(Fe) (MIL为Materials of Institute Lavoisier,拉瓦锡研究所材料)选择性催化还原氮氧化物的去除效率和反应机理。取得的主要研究成果如下：(1)选择以多孔金属有机骨架材料MIL-100(Fe)作为SCR催化剂,在30,000 h-1空速条件下,NOx在225℃即可实现90%的转化率,与传统的V2O5-WO3/TiO2催化剂相比,T90(NOX转化率为90%时的温度)降低了约75℃,表现出更高的低温催化活性。另外,在250℃下20 h内,NOx转化率稳定在98%左右。在10h抗硫抗水(500 ppm SO2+5%H20)测试中,NOx的转化率稳定在88%以上。在停止通入S02和H20之后,NOx的去除率可恢复至94%以上。原位红外实验结果表明,MIL-100(Fe)表面存在Br(?)nsted和Lewis两种酸性位,吸附在Br(?)nsted酸性位上的NH4+与NO的氧化物N02之间的反应为主反应,遵循Langmuir-Hinshelwood反应机理。吸附在Lewis酸性位上的配位NH3物种经过活化之后与气态NO之间的反应为SCR反应中的另外一条反应路径,符合Eley-Rideal反应机理。(2)将MIL-100(Fe)与氧化还原性能良好的氧化铈相结合,通过浸渍法制备了MIL-100(Fe)担载氧化铈的复合催化剂(IM-CeO2/MIL-100(Fe), IM为Impregnation Method,浸渍法)。透射电镜表征结果表明,纳米氧化铈颗粒被固定在MIL-100(Fe)的孔结构内。复合催化剂(0.08 IM-CeO2/MIL-100(Fe),0.08表示在0.08 mol/L的Ce3+浸渍液中制备的催化剂)在196-300℃的温度窗口内可实现90%以上的NOx转化率,与MIL-100(Fe)催化剂(225-300℃)相比,活性温度窗口向低温移动了近30℃。另外,复合催化剂的耐久性实验(250 ℃,500 ppm SO2+5% H2O)表明,NOx去除率在10h测试时间内可以稳定在92%以上。X射线光电子能谱和原位红外实验表明,复合催化剂表面具有更高含量的化学吸附氧,促进NO在其表面氧化生成更多吸附态的N02,从而有利于低温条件下快速SCR反应的进行,使复合催化剂在较低温度下表现出更高活性。(3)担载氧化铈的0.08 IM-CeO2/MIL-100(Fe)复合催化剂在250℃含有500 ppm SO2的条件下,对NOx转化率在10 h内可以稳定在91%以上,高于MIL-100(Fe)催化剂的83%。原位红外实验的分析结果表明,SO2在SCR反应中影响MIL-100(Fe)催化剂表面B酸性位上NH4+物种的吸附,降低了NH4+物种的吸附数量,导致了MIL-100(Fe)催化剂在含硫SCR反应中活性降低。而担载氧化铈的复合催化剂(0.08 IM-CeO2/MIL-100(Fe))有效地减弱SO2对催化剂表面B酸性位上NH4+物种吸附数量的影响,提高了含硫条件下NOx的转化效率,增强复合催化剂的抗硫性能。综上所述,金属有机骨架材料MIL-100(Fe)及其负载氧化铈的复合催化剂在低温条件下(<300℃)表现出良好的NOx去除效果和抗硫中毒性能,为解决V2O5-WO3/TiO2催化剂的不足提供了新的研究思路,为开发可替代的新型脱硝催化剂提供了积极有益的建议。