【摘 要】
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α-Ni（OH）2因其制备简便、环保、成本低,已在4-硝基苯酚（4-NP）的催化还原显示出潜在的应用前景。而聚苯胺具有可逆的掺杂、脱掺杂特性,合成简便以及氧化还原可逆性,被认为是最有前途的超级电容器材料之一。固体酸已广泛地用于烯烃的催化氧化,其具有可反复回收利用的特点。结合目前α-Ni（OH）2呈现出不同催化还原活性的原因不明,聚苯胺基超级电容器循环稳定性能较差及固体酸催化剂烯烃催化效率低,催化剂
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α-Ni（OH）2因其制备简便、环保、成本低,已在4-硝基苯酚（4-NP）的催化还原显示出潜在的应用前景。而聚苯胺具有可逆的掺杂、脱掺杂特性,合成简便以及氧化还原可逆性,被认为是最有前途的超级电容器材料之一。固体酸已广泛地用于烯烃的催化氧化,其具有可反复回收利用的特点。结合目前α-Ni（OH）2呈现出不同催化还原活性的原因不明,聚苯胺基超级电容器循环稳定性能较差及固体酸催化剂烯烃催化效率低,催化剂成本较高的问题,本论文提出以刻蚀埃洛石纳米管为载体,原位诱导α-Ni（OH）2和PANI/TiO2生长,制备刻蚀埃洛石纳米管负载的α-Ni（OH）2和PANI/TiO2,并进一步研究其4-NP还原性能和电化学电容性能。同时通过阳离子聚合和磺化改性合成磺化聚二乙烯基苯竹节状纳米管,并进一步研究其环己烯催化氧化性能。主要结论如下:1.通过共沉淀法制备了刻蚀埃洛石纳米管负载型α-Ni（OH）2纳米片复合材料（α-Ni（OH）2@e HA）。负载α-Ni（OH）2的形貌、Ni2+含量和复合材料的比表面积可通过制备过程中碱源的种类（正丁胺、氨水和六亚甲基四胺）进行调节。研究了上述合成的α-Ni（OH）2@e HA的4-硝基苯酚（4-NP）催化还原性能。结果表明:正丁胺为碱源制备的α-Ni（OH）2@e HA（α-Ni（OH）2-B@e HA）表现出优异的4-NP催化还原活性,4-NP还原的表观速率常数kapp为1.458×10-2 s-1,活性因子K为583.27 s-1·g-1,且催化还原活性顺序与Ni2+含量顺序一致。此外,循环稳定性研究表明:由于载体e HA和负载Ni2+的协同效应,经过11次循环后,催化剂仍能保持99%的催化效率。Ni2+离子还原实验表明:负载α-Ni（OH）2上的Ni2+为催化还原活性中心,α-Ni（OH）2-B@e HA优异的4-NP还原活性归结于其较高的Ni2+含量,较高的Ni2+含量加速了从Na BH4到4-NP的电子转移,从而导致4-NP被催化还原为4-氨基苯酚（4-AP）。2.通过低温原位诱导聚苯胺和结晶TiO2在刻蚀埃洛石纳米管上生长,制备了e HA/PANI/TiO2复合纳米棒。负载聚苯胺的含量可通过制备过程中苯胺/四异丙醇钛（ANI/TTIP）投料体积比进行调节;同时聚苯胺的掺杂度/氧化还原态及TiO2晶型可通过反应体系酸度进行调节。将其制成电极材料,通过恒流充放电法和循环伏安法研究材料的电化学性能,结果表明:当苯胺/四异丙醇钛投料体积比为100%,p H为0.5,盐酸为掺杂酸时制备的e HA/PANI/TiO2纳米棒（e HPT-0.5-100%-HCl）表现出较大的比电容,比电容为456.93 F·g-1。3.通过阳离子聚合和磺化化学改性合成了磺化聚二乙烯基苯竹节状纳米管（SPDVB）。磺化竹节状纳米管的磺化程度可通过磺化时间进行调节。研究了上述磺化聚二乙烯基苯竹节状纳米管的环己烯催化氧化性能。结果表明:溶剂、催化剂（包括磺化时间和用量）、氧化剂（包括种类和用量）、反应温度、反应时间和催化体系均对磺化聚二乙烯基苯竹节状纳米管的环己烯催化氧化性能产生影响。其中,无溶剂、SPDVB-24 h为催化剂且用量为10 mg、双氧水1.25 m L、环己烯0.6 m L、反应温度75℃、反应时间24 h、Pickering乳液体系时表现出最佳的环己烯催化氧化活性（97.22%的环己烯转化率和93.74%的1,2-环己二醇选择性）。循环稳定性实验表明:经过4次循环后依旧能保持初始转化率的98.02%,即95.27%的环己烯转化率和97.38%的1,2-环己二醇选择性。并提出磺化聚二乙烯基苯竹节状纳米管催化氧化环己烯为1,2-环己二醇的可能机理:磺化聚二乙烯基苯竹节状纳米管上的-SO3H在双氧水下转化为过氧磺酸（催化活性中心）,过氧磺酸进攻环己烯双键先生成环氧环己烷中间态,然后环氧环己烷再快速水解形成1,2-环己二醇。
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